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2019 Fiscal Year Annual Research Report

マイナーアクチノイド/ランタノイド分離に対する分子科学からの新展開

Research Project

Project/Area Number 16H04098
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

井口 佳哉  広島大学, 理学研究科, 教授 (30311187)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 中島 覚  広島大学, 自然科学研究支援開発センター, 教授 (00192667)
久米 晶子  広島大学, 理学研究科, 准教授 (30431894)
和田 真一  広島大学, 理学研究科, 助教 (60304391)
灰野 岳晴  広島大学, 理学研究科, 教授 (80253053)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2020-03-31
Keywords表面増強赤外分光 / ランタノイド / マイナーアクチノイド / 高レベル放射性廃棄物
Outline of Annual Research Achievements

原発からの高レベル放射性廃棄物におけるランタノイド/マイナーアクチノイドの選択的分離は,放射性廃棄物を効率よく安全に処理する上で必須のプロセスである。廃棄物処理の現場では,有機配位子を用いた溶媒抽出法によってその分離が達成されている。しかし,この選択的分離がなぜ達成されているのか,その起源は明らかになっていない。本研究では,ランタノイドやマイナーアクチノイドと有機配位子との間で形成される錯イオンの電子状態や幾何構造について,表面増強赤外分光法により明らかにし,有機配位子が示すイオン選択性の起源について分子科学的に明らかにすることを目的としている。これにより,より高効率,高選択的なランタノイド/マイナーアクチノイド分離に関する科学的指針を提供することが本研究の最終的な目標である。
本研究ではこれまでに,溶媒抽出の現場で使用されている2種類の有機配位子のチオール誘導体の合成に成功している。2019年度は,3つめの有機配位子として,溶媒抽出剤の一種であるTPEN(N,N,N′,N′-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine)のチオール誘導体の合成を行った。この配位子を金薄膜上に化学吸着させ,ランタノイドイオンと錯イオンを形成させ,これを表面増強赤外分光によって検出することに成功した。また,上記の研究と平行して,東海村の日本原子力研究開発機構内の放射性管理区域内での表面増強赤外分光の実験を行った。この実験では,広島大学において,ATR用のSiプリズムへの金薄膜の形成と有機配位子の化学吸着を行い,これを東海村に持参して管理区域内にある赤外分光装置にセットし,ランタノイドを含む水溶液を添加して錯イオンを形成させる。この錯イオンの形成を赤外スペクトルにより確認することができた。これにより,今後の放射性マイナーアクチノイドを利用した実験が日本原子力研究開発機構で可能であることを確認した。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (25 results)

All 2019

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 5 results) Presentation (20 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Laser Spectroscopy and Lifetime Measurements of the S1 State of Tetracyanoquinodimethane (TCNQ) in a Cold Gas‐Phase Free‐Jet2019

    • Author(s)
      Chaki Nobumasa、Muramatsu Satoru、Iida Yuji、Kenjo Seiya、Inokuchi Yoshiya、Iimori Toshifumi、Ebata Takayuki
    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 20 Pages: 996~1000

    • DOI

      10.1002/cphc.201900214

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The direct observation of the doorway 1nπ* state of methylcinnamate and hydrogen-bonding effects on the photochemistry of cinnamate-based sunscreens2019

    • Author(s)
      Kinoshita Shin-nosuke、Inokuchi Yoshiya、Onitsuka Yuuki、Kohguchi Hiroshi、Akai Nobuyuki、Shiraogawa Takafumi、Ehara Masahiro、Yamazaki Kaoru、Harabuchi Yu、Maeda Satoshi、Ebata Takayuki
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 21 Pages: 19755~19763

    • DOI

      10.1039/C9CP02914A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Conformation of alkali metal ion-calix[4]arene complexes investigated by IR spectroscopy in the gas phase2019

    • Author(s)
      Wada Kozue、Kida Motoki、Muramatsu Satoru、Ebata Takayuki、Inokuchi Yoshiya
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 21 Pages: 17082~17086

    • DOI

      10.1039/C9CP03194D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] UV and IR Spectroscopy of Transition Metal-Crown Ether Complexes in the Gas Phase: Mn2+(benzo-15-crown-5)(H2O)0-22019

    • Author(s)
      Inokuchi Yoshiya、Ebata Takayuki、Rizzo Thomas R.
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 123 Pages: 6781~6786

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.9b05706

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Geometric and Electronic Structures of Ag+(benzo-18-crown-6), Ag+(dibenzo-18-crown-6), and Ag+(dibenzo-15-crown-5) Complexes Investigated by Cold Gas-Phase Spectroscopy2019

    • Author(s)
      Kitamura Yuma、Muramatsu Satoru、Kida Motoki、Ebata Takayuki、Inokuchi Yoshiya
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 123 Pages: 9185~9192

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.9b06991

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Supramolecular Chemistry Studied by Cold Gas-Phase Spectroscopy2019

    • Author(s)
      井口佳哉
    • Organizer
      International Symposium for Nano Science (ISNS 2019)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Surface-enhanced infrared absorption spectroscopy of lanthanide complexes2019

    • Author(s)
      Sakiko Hirata, Takehiro Hirao, Daisuke Kajiya, Satoru Muramatsu, Ken-ichi Saitow, Takeharu Haino, Takayuki Ebata, Yoshiya Inokuchi
    • Organizer
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] UV and IR spectroscopy of crown ether complexes with ammonium ion under cold gas-phase condition2019

    • Author(s)
      Mayuko Kubo, Satoru Muramatsu, Yoshiya Inokuchi
    • Organizer
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Elucidation of trans → cis photoisomerization route of cinnamate by using supersonic jet/laser spectroscopy and an automated reaction route mapping method2019

    • Author(s)
      Shin-nosuke Kinoshita, Satoru Muramatsu, Yoshiya Inokuchi, Hiroshi Kohguchi, Takafumi Shiraogawa, Masahiro Ehara, Kaoru Yamazaki, Yu Harabuchi, Satoshi Maeda, Takayuki Ebata
    • Organizer
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] UV spectroscopy of cryogenically cooled Ag+-benzo-crown ether complexes in the gas phase2019

    • Author(s)
      Yuma Kitamura, Motoki Kida, Satoru Muramatsu, Takayuki Ebata, Yoshiya Inokuchi
    • Organizer
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 超音速ジェットレーザー分光と化学反応経路自動探索法による桂皮酸エステルの trans → cis 光異性化経路の解明2019

    • Author(s)
      木下真之介,村松悟,井口佳哉,高口博志,白男川貴史,江原正博,山崎馨,原渕祐,前田理,江幡孝之
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] ジェット冷却した7,7,8,8-テトラシアノキノジメタン(TCNQ)およびTCNQ錯体のレーザー分光2019

    • Author(s)
      茶木信雅,木下真之介,村松悟,井口佳哉,飯森俊文,江幡孝之
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] SN2遷移状態構造を有する超原子価5配位炭素化合物の気相光解離分光2019

    • Author(s)
      村松悟,木田基,Yuan Shi,山本陽介,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] 銀イオン-ベンゾクラウンエーテル包接錯体の極低温気相レーザー分光2019

    • Author(s)
      北村優真,村松悟,江幡孝之,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] 極低温・気相分光による,アルカリ金属イオン-カリックス[4]アレーン錯体の包接構造の研究2019

    • Author(s)
      和田梢,木田基,村松悟,江幡孝之,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] 気相中におけるスフェランド―アルカリ金属イオン錯体の構造と包接能2019

    • Author(s)
      木田基,和田佳奈子,村松悟,山本陽介,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] アルカリ金属イオン-ベンゾクラウンエーテル包接錯体のベンゼン位置と電子状態の相関2019

    • Author(s)
      氏平智章,木田基,下山大輔,村松悟,灰野岳晴,江幡孝之,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] 桂皮酸誘導体のレーザーアブレーション/超音速ジェットレーザー分光と励起状態無輻射過程に及ぼす水素結合効果の研究2019

    • Author(s)
      飯田祐士,見生聖弥,木下真之介,村松悟,井口佳哉,江幡孝之
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] 表面増強赤外吸収分光法によるランタノイド錯イオンの構造と電子状態の研究2019

    • Author(s)
      平田早紀子,平尾岳大,加治屋大介,村松悟,齋藤健一,灰野岳晴,江幡孝之,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] 極低温気相条件下におけるクラウンエーテル-アンモニウムイオン錯体の紫外~赤外分光2019

    • Author(s)
      久保麻友子,村松悟,井口佳哉
    • Organizer
      第13回分子科学討論会
  • [Presentation] Microsolvation Effects on the Encapsulation of Metal Ions by Crown Ethers2019

    • Author(s)
      井口佳哉
    • Organizer
      ACS National Meeting & Expo
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Laser Spectroscopy of Tetracyanoquinodimethane (TCNQ) Isolated in a Cold Free-Jet: Unusually Long S1 Lifetime and Its Energy Dependence2019

    • Author(s)
      S. Muramatsu, N. Chaki, Y. Iida, S. Kenjo, Y. Inokuchi, T. Iimori, and T. Ebata
    • Organizer
      第35回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] UV Spectroscopy of Cold Ag+-Benzo-Crown Ether Complexes in the Gas Phase2019

    • Author(s)
      Y. Kitamura, S. Muramatsu, T. Ebata, and Y. Inokuchi
    • Organizer
      第35回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Study on nonradiative decay process and trans→cis photoisomerization of the most simple cinnamate2019

    • Author(s)
      S. Kinoshita, Y. Inokuchi, K. Nagamori, H. Nakata, Y. Onitsuka, H. Kohguchi, N. Akai, T. Shiraogawa, M. Ehara, K. Yamazaki, Y. Harabuchi, S. Maeda, T. Taketsugu, T. Ebata
    • Organizer
      第35回化学反応討論会
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Crown Ether Complexes with Ion Guests Studied by Cold, Gas-Phase Spectroscopy2019

    • Author(s)
      井口佳哉
    • Organizer
      4th Symposium on Weak Molecular Interactions
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2021-01-27  

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