2017 Fiscal Year Annual Research Report
Development of two-dimensional monolayer interface device based on solution process
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16H04140
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| Research Institution | Institute for Molecular Science |
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Principal Investigator |
山本 浩史 分子科学研究所, 協奏分子システム研究センター, 教授 (30306534)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 電界効果トランジスタ / 単分子膜 / 強相関電子系 / 界面ドーピング |
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| Outline of Annual Research Achievements |
申請者らは、電界効果トランジスタの材料として有機Mott絶縁体を用いると、非常に高いデバイスのスイッチング性能が得られることを既に見いだしており、本課題ではその室温動作のために「単分子層のみ」を活性層としたトランジスタ開発を目指している。単分子層のみの有機Mott-FETを作製するには、（１）中性の伝導性分子を用いて単分子膜を作製する。（２）キャリアドープを行い、バンド充填率を0.5に調整する。という二段階のステップが必要である。昨年度は自己組織化単分子膜（SAM膜）を用いてキャリアドープを行い、実際にMott-FETとしての動作を確認したが、デバイスの移動度は期待したほど高いものではなかった。これはSAM膜中での分子配列に乱れが多く存在していたことが一因と考えられる。そこで本年度はより高い分子配向が期待できる液晶性単分子膜の作製を試みた。まず、TTF誘導体の単分子膜を作製し、アニーリング後に電界効果トランジスタとしての動作を計測したところ、SAM膜を用いたFETよりも高い移動度を示した。次にF4TCNQによる酸化を行ったところ、Mott-FETの特徴である両極性動作が室温において確認された。この時の移動度も、SAM膜を用いたものよりも高くなっていた。ドナー分子だけではなく、液晶性アクセプター分子を用いたMott-FETの開発にも取り組んだ。(TTF = tetrathiafulvalene, F4TCNQ = 2,3,5,6-Tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane)
一方、活性な単分子層を創成する手法として、異種結晶の貼り合わせによる界面電子の蓄積も検討している。接合結晶を作製するための電気化学セルは、改良により液漏れ等の問題をほぼ解消することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
TTFに対して４本の長鎖アルキル基を導入し、液晶性単分子膜の作製を試みた。スピンコートやアニーリングの条件、アルキル鎖長等の最適化を行い、移動度およそ2×10-3 cm2/Vsのｐ型単分子膜FETを得た。膜厚はプローブ顕微鏡（AFM）によって評価を行い、１分子層から3分子層程度まで制御が出来ている。この薄膜に対してF4TCNQの真空蒸着を行ったところ、FETが両極性動作を示すようになり、ON/OFF比が100程度、電界効果移動度がｐ領域、ｎ領域ともに10-3 cm2/Vs程度の性能を得ることが出来た。これがMott-FETとしての動作によるものかどうかは、今後の検討課題である。また、高感度反射赤外分光法（IRAS）の測定を行い、中性電荷のF4TCNQが残存していることを明らかにした。加えて、アクセプター分子であるPTCDIに対しても長鎖アルキル基を導入し、スピンコートによる単分子膜作製を試みた。その結果、PTCDIのπ骨格部分が無置換の場合には単分子膜を得るための溶液濃度が不足しているが、π骨格部分に臭素を導入したPTCDI誘導体においては、スピンコート後に160℃でアニーリングを行うことにより、ｎ型領域で10-3 cm2/Vs程度の移動度を示す膜が作製できた。しかしながら、この単分子膜にカリウムドーピングを行ったところ、膜が変質してしまい、電界効果測定は出来なかった。(PTCDI = 3,4,9,10-perylene tetracarboxylicdiimide)
一方、電気化学的結晶成長を用いた異種結晶の接合形成については、マイクロ流路型電気分解セルの改良を行い、流路形状や素材等の検討の結果、液漏れや結晶取りだし時の問題が概ね解決した。
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| Strategy for Future Research Activity |
昨年度に引き続き、液晶性TTF誘導体を用いたMott-FETの実現と性能向上に取り組む。これまでのIRASの測定結果により、F4TCNQの蒸着によるドーピングでは、中性電荷のF4TCNQが残存していることが分かったため、ドーピング量の最適化を行うことによりFETの性能が向上することが期待される。とりわけ過剰量のF4TCNQは正負キャリアのバランスを崩し、高移動度が期待されるｎ型領域でのFET計測を十分に行うことが出来なくなってしまうという問題がある。そのため、スピンコートやディッピングなどのウェットな手法によりF4TCNQの量を適切に制御し、最適のドープ量においてMott-FETの動作を実現することを目標とする。この際、ドーパント量の見積り手段としては、引き続きIRASを使用する予定である。また、ドーピング後には最適な分子配列が変化すると思われることから、ポストアニーリングの効果についても検討し、FETとしての性能向上を図る。性能の最適化を行った後に、FET特性の温度依存性や、ホール効果測定等を行い、実際の動作原理がMott-FETとしての相転移に基づくものであるかどうかの検証を行う。
異種結晶接合の作製については、電気分解反応中に流路周辺で用いている接着剤が溶出してくる問題がまだ解決すべき課題として残っているが、その部分については機械的ネジ止めやOリングなどを使ったシールを試みながら徐々に解決していく。現状であっても結晶成長そのものは可能であるので、有機モット絶縁体のヘテロエピタキシャル成長について速やかに取り組み、電子顕微鏡観察などによりヘテロ界面接合を確認する。
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[Presentation] 6 fs単一サイクル光強電場による有機超伝導体の非線形電荷振動2018
Author(s)
川上洋平, 天野辰哉, 米山雄登, 赤嶺勇人, 伊藤弘毅, 川口玄太, 山本浩史, 岸田英夫, 伊藤桂介, 佐々木孝彦, 石原純夫, 田中康寛, 米満賢治, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会第73回年次大会
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[Presentation] テラヘルツパルス励起による有機モット絶縁体κ型BEDT-TTF塩の常誘電 強誘電転移の研究II2018
Author(s)
山川大路, 戸部光, 宮本辰也, 寺重翼, 森本剛史, 貴田徳明, 宮川和也, 鹿野田一司, 須田理行, 山本浩史, 岡本博
Organizer
日本物理学会第73回年次大会
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[Presentation] テラヘルツパルス励起によるκ型BEDT-TTF塩のモット絶縁体 金属転移の研究2017
Author(s)
山川大路, 宮本辰也, 寺重翼, 森本剛史, 貴田徳明, 山本浩史, 須田理行, 加藤礼三, 宮川和也, 鹿野田一司, 岡本博
Organizer
日本物理学会2017秋季大会
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[Presentation] テラヘルツパルス励起による有機モット絶縁体κ型BEDT-TTF塩の常誘電 強誘電転移の研究2017
Author(s)
山川大路, 戸部光, 宮本辰也, 寺重翼, 森本剛史, 貴田徳明, 宮川和也, 鹿野田一司, 須田理行, 山本浩史, 岡本博
Organizer
日本物理学会2017秋季大会
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