2019 Fiscal Year Annual Research Report
Investigation of growth mechanism of single-crystalline thin film on single-crystalline substrate with different crystal orientation
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16H04545
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
土井 俊哉 京都大学, エネルギー科学研究科, 教授 (30315395)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
一瀬 中 一般財団法人電力中央研究所, 電力技術研究所, 上席研究員 (70371284)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 結晶育成・成長 / エピタキシャル成長 / 鉄基板 / 銀基板 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
昨年度までの研究でYSZ、CSZの何れの薄膜を成長させた場合でも、{110}<001>集合組織4％Si-Fe合金基材上に、(110)Fe//(100)かつ[001]Fe//[011]の方位関係を持ってYSZ、CSZ薄膜が成長することが分かった。しかしこの現象の再現性は50％程度と十分ではなく、またYSZ、CSZ薄膜が成膜後に剥離する現象が時々観察された。本年度はこの原因を究明し、問題を解決するためにFe基材中のSi濃度を変化させた実験を行った。また、{110}<110>集合組織Ag基材上に様々な条件でYBa2Cu3O7薄膜の作製を行い、組成、成膜条件と配向性、界面接合性について研究を行った。YSZ薄膜およびYBa2Cu3O7薄膜の作製はパルスレーザー蒸着法によって行った。
YSZ、CSZ薄膜剥離の原因として、界面でのSiO2の生成がある可能性を考えた。そこで、Fe基材中のSi濃度を変化させた{110}<001>集合組織Si-Fe合金基材と{110}面で切り出した純Fe単結晶基板を準備した。これらの上に様々な条件でYSZ薄膜を作製した。純Fe単結晶上ではYSZ薄膜は2軸配向しなかった。Si-Fe合金基材上では何れのSi組成（<4 %）についても2軸配向が得られた。また、Si濃度が低いSi-Fe合金基材上に作製したYSZ薄膜ほど、剥離しにくい傾向があった。これらのことから、不整合ヘテロエピタキシャル成長にはFe基材表面に僅かに生成するSiO2層が重要な役割を担っていることが示唆された。また、{110}<110>集合組織Ag基材上に様々な条件でYBa2Cu3O7薄膜したところ、かなり広い条件下で2軸配向が得られることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
通常のエピタキシャル成長は、基板と成長物質の結晶面は同一である。我々は{110}面を表面に露出させた基板の上に異なる結晶面（例えば{100}面）を成長させる新奇な不整合エピタキシャル成長する基板と成長用物質の組み合わせを幾つか発見した。このメカニズムを探るために本研究を推進中である。
CSZ、YSZは基本的に酸化ジルコニアであり、その性質は非常に近い。我々はこれまでにCSZとYSZはどちらも不整合エピタキシャル成長することを確認し、CaO、Y2O3濃度には影響を受けないことを明らかにした。また、CSZは成長初期に(111)核と(001)核が同時に発生した後、(001)結晶粒が(111)結晶粒を侵食しながら成長することで(001)結晶粒のみの2軸配向が達成されることを明らかにした。一方、YSZは、 (111)核は発生せずにFe-Si合金の｛110｝面上に(001)核のみが生成し、成長することで2軸配向が実現されることを発見した。また、純Feの｛110｝面上にはYSZ、CSZの2軸配向薄膜が成長しないことも見出した。これらの結果は、成膜初期に基板表面に僅かに生成するSi酸化物が不整合エピタキシャル成長に大きくかかわっていることを示している。また、Agの{110}面上にYBa2Cu3O7薄膜の(001)面をエピタキシャル成長させることができることを見出した。Agの表面には反応層は形成されないと考えられるため、この組み合わせでは、ダイレクトにAgの{110}面上にYBa2Cu3O7の(001)面が核生成・核成長している。
当初は、基板と成長用物質の格子整合性、原子のオーバーラップ、歪エネルギーなどが不整合エピタキシャル成長の可否、および方位関係を決める要因であると推定していたが、実際にはもっと複雑な要因が絡んでいることを明らかにしつつある。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初の予想と異なり、FeとYSZ、CSZ界面にSiO2が生成し、そのSiO2の生成量、生成の仕方などの詳細がまだわからない要因で配向度が影響を受けているため、実験データの再現性が悪く、また膜の剥離が生じることが原因で、データの蓄積が当初の計画通りに進んでいない。また、当初の予想と不整合エピタキシャル成長の機構が大きく異なるため、当初の計画通りに研究は進んでいないが、色々な新しい現象を発見しており、学術的に非常に興味深い結果が得られていると考えている。今後、Fe、Fe-Si合金基材とYSZ、CSZ薄膜の組み合わせ、Ag基材と新しいいくつかの物質薄膜の組み合わせについて実験データを取得し、その方位関係と様々なパラメータの相関データを蓄積し、不整合エピタキシャル成長メカニズムに迫る計画である。
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Research Products
(1 results)
