2016 Fiscal Year Research-status Report
大規模水素結合系の原子核の量子揺らぎを考慮した分子シミュレーション
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16K05676
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
川島 雪生 国立研究開発法人理化学研究所, 計算科学研究機構, 研究員 (90452739)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 理論化学 / 計算化学 / 水素結合 / 原子核の量子効果 / 分子シミュレーション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
High Performance Computerで効率の高いシミュレーションを実行できる、分子科学計算ソフトウェアNTChemと経路積分分子動力学(PIMD)法を統合した階層的並列プログラムプラットフォームの開発を行った。このプラットフォームを利用することにより京コンピュータにおいて大規模分子シミュレーションが可能となった。
新プラットフォームを用いて、応用計算を行った。まずは、低障壁水素結合(LBHB)の存在が示唆されているperiplasmic phosphate binding protein (PPBP)に着目した。分子内にLBHBが存在するとされているPPBPはリン酸とヒ酸を識別し、毒性の高いヒ酸を生体内から取り出す機能を有することが報告されている。また、タンパク質と酸の間に水素結合を形成するが、その水素結合がLBHBであり、LBHBがリン酸とヒ酸を識別することが示唆されている。そこで、このタンパク質のモデル分子とこれらの酸を結合させたモデル分子系の酢酸－リン酸アニオンクラスターのPIMDシミュレーションを実行し、酢酸－リン酸間の分子間水素結合における原子核の量子揺らぎの効果を検証した。その結果、モデル分子である酢酸－リン酸アニオンクラスターの分子間水素結合における原子核の量子揺らぎの効果を明らかにした。原子核を古典的な質点で取り扱った古典シミュレーションでは、プロトンは水素結合の両端に局在化し、通常の水素結合と同様の振る舞いを示した。その一方で、原子核の量子揺らぎの効果を取り込んだ量子シミュレーションでは、プロトンが水素結合の中央に存在する確率が高くなった。酢酸－リン酸アニオンクラスターの分子間水素結合は、LBHBと同じような傾向を示した。
現在はヒ酸アニオンクラスターの水素結合の解析を行っている。また、タンパク質を露わに扱う計算についても準備を進めている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究は、High Performance Computerで効率の高いシミュレーションを実行できるプログラムプラットフォームの開発Hを行い、効率の高いシミュレーションを実行することにより、大規模水素結合系における原子核の量子効果を明らかにすることを目的としている。
2016年度は、分子科学計算ソフトウェアNTChemと経路積分分子動力学(PIMD)法を統合した階層的並列プログラムプラットフォームの開発を行った。新規プラットフォームを用いることにより京コンピュータにおいて大規模分子シミュレーションを実行し、プラットフォームの威力を示すことができている。
新プラットフォームを用いた応用計算も行なっている。低障壁水素結合(LBHB)の存在が示唆されているperiplasmic phosphate binding protein (PPBP)の水素結合の解析を行い、酢酸－リン酸間の分子間水素結合における原子核の量子揺らぎの効果を明らかにしつつある。また、現在はヒ酸アニオンクラスターの水素結合の解析を行っており、PPBPのリン酸とヒ酸を識別し、毒性の高いヒ酸を生体内から取り出す機能のメカニズムにせまりつつある。
また、現在はNTChemを用いたタンパク質を露わに扱う計算についても準備を進めている。開発は間もなく終了し、応用計算に取り組む予定である。この研究が成功すれば、京コンピュータなどのHPC環境における効率のよい生体分子系の大規模シミュレーションを実行することが可能となる。本課題の最終目標が実現しつつある。
当初の予定になかったが、結晶における水素結合に関する新しい研究を進めている。そのために、周期系の電子状態を取り扱う新しい計算手法を開発した。こちらを応用したシミュレーションを行うための準備も進めている。
本課題は順調に進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
2017年度は、NTChemと経路積分分子動力学(PIMD)法を統合した階層的並列プログラムプラットフォームをさらに発展させ、タンパク質をあらわに取り扱った分子シミュレーションの実行が可能となるようにする。具体的には、量子効果ならびに電子状態の量子効果が重要となる領域を量子的に取り扱い、他の領域を古典的に取り扱うQuantum Mechanics/Molecular Mechanics(QM/MM)法の実装を行う。HPC環境で効率のよいパフォーマンスを実現すべく、MPIとopenMPを用いたハイブリッド並列の実装や大規模データを取り扱うための効率のよいI/Oを考慮に入れたプラットフォームを構築する。
拡張したプラットフォームを用いた大規模シミュレーションを行う。具体的な研究として、Photoactive Yellow Protein (PYP)の低障壁水素結合のシミュレーションを挙げる。PYPの発色団近傍に通常の水素結合よりも結合長が短く、プロトンが水素結合の中央に位置する低障壁水素結合の存在が実験的に示唆された。一方、理論計算では否定的な知見が得られており、その存在の是非が注目されている。そこでPYP分子のシミュレーションを実行し、水素結合の構造の解析を行う予定である。LBHBの存在の是非を明らかにし、これまでの論争に終止符を打つ所存である。
また、低障壁水素結合(LBHB)の存在が示唆されているperiplasmic phosphate binding protein (PPBP)の水素結合の解析を行い、PPBPのリン酸とヒ酸を識別し、毒性の高いヒ酸を生体内から取り出す機能のメカニズムを明らかにする予定である。
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| Causes of Carryover |
当初の予定では初年度に計算機の購入を検討していたが、昨年度の研究実施はすでに保有していた計算機と京コンピュータを使用し、遂行することができた。そこで、購入を見送ることにした。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
2017年度では、本研究で構築しているHigh Performance Computerで効率の高いシミュレーションを実行できる分子科学計算ソフトウェアNTChemと経路積分分子動力学(PIMD)法を統合した階層的並列プログラムプラットフォームを用いて、大規模シミュレーションの実行を考えている。そのため、今年は京コンピュータなどのスパコン（外部機関を含める）の計算資源の購入が必要となる可能性が極めて高い。そこで、2017年度は計算資源（スパコンの計算時間）の購入を予定している。
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[Presentation] フラーレンの性質2016
Author(s)
川島雪生
Organizer
第2回天高アカデメイア
Place of Presentation
大阪府立天王寺高等学校（大阪府大阪市）
Year and Date
2016-05-31 – 2016-05-31
Invited
