2017 Fiscal Year Research-status Report
溶液内化学反応やアモルファス材料のダイナミクスへ向けた大規模量子化学計算法の開発
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16K05677
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
Fedorov Dmitri 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (60357879)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西本 佳央 京都大学, 福井謙一記念研究センター, 特定助教 (20756811)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 大規模計算 / 量子化学計算 / 理論開発 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、フラグメント分子軌道法（FMO）と密度汎関数強束縛（DFTB）法を組み合わせ、分子動力学（MD）シミュレーションを行うことを目標としてきた。今年度の研究計画では、FMO-DFTB/MD法の応用例として、ハロゲン化水素(HF, HCl, HBr, HI)の動径分布関数を、FMO-DFTB/MDにより予測する事を目指した。ハロゲン化水素の2,000原子から成る分子集合体を生成し、FMO-DFTB/MDにより量子化学分子動力学シミュレーションを100ピコ秒行い、動径分布関数を実験と比較した。この計算は、通常のDFTBを用いた計算より約1000倍高速だった。また、FMO-DFTB/MDを用いて、熱揺らぎの解析法を開発した。この解析法では、フラグメントエネルギーとその相互作用エネルギーの平均値と揺らぎを算出し、フラグメントの分極や溶媒エネルギーへの温度効果を取り込む事が出来る。動的な効果が重要な現象を解明するには、不可欠な解析法である。
従来のハートリー・フォック法や二次の摂動論に基づいた相互作用エネルギー分割解析法（PIEDA）を密度汎関数理論とDFTBへ拡張し、DFTBによるフラグメント間相互作用を、静電、非静電、電荷移動、分散力、溶媒遮蔽へと分割することを可能にし、将来の創薬等の応用の基礎を築いた。さらに、FMO-DFTBの応用範囲を拡大することを目指し、ナノ材料系の分割に優れた適応固定軌道(AFO)法をFMO-DFTBと組み合わせ、環状窒化ホウ素のやナノシリコンの計算へと応用した。構造最適化した分子構造を他の計算結果や実験とも比較した。約8000原子の環状窒化ホウ素の計算はFMOによって約400倍速くなると実測した。FMO-DFTB/AFO/MDの高速度を活かして、約百万原子系の動力学シミュレーションに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画していた方法論の開発として、解析的勾配に必要なSCZV法を開発し、巨大分子系へ適用可能な量子化学分子動力学シミュレーションを実用化した。また、その結果から分かり易い物理学的な描像を生み出す手法として、相互作用解析法と熱揺らぎの解析法を開発した。蛋白質と分子集合体に限らず、ナノ材料系に応用出来るよう、FMO-DFTB/AFO法を開発した。分子動力学シミュレーションの効率を上げる為、時間の刻みを大きくすることができるRATTLE法をFMO/MDと合わせた。さらに、今までFMO/MDの大きい問題となっていた原子数の制限を取り除き、巨大系のMDを可能にした。その実例として、約百万原子系の分子動力学シミュレーションに成功した。
以上を踏まえ、現在までの進捗状況は、順調に進行していると言って良い。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの研究で、解析的勾配の計算に必要なself-consistent Z-vector法や、相互作用エネルギー・熱揺らぎの解析法、さらに動径分布関数の計算やナノ材料系の計算を行うために分割法を開発して来た。最終年度に当たる次年度では、これらの手法をより具体的かつ現実的な分子系へと応用する。また、SN2等の化学反応の経路をFMO-DFTB/MDで算出する事を目標にしており、この際分子系をフラグメント化することにより生じ得る問題等に関して、その解決方策を検討していく。解決策の候補として挙げられている動的再フラグメント化や、昨年度に誌上発表を行った三体展開に基づいたFMO-DFTBの精度や有用性を再検討したいと考えている。
これまでの研究で開発してきた計算手法を量子化学プログラムのGAMESS-USの一部として公開する準備をしている。近い将来のうちに、無料で本研究課題の研究成果が使えるようにする予定である
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| Causes of Carryover |
昨年度に引き続き、初期に行う予定となっていた研究が早期に完了したため、当初の計画よりも議論をする必要性が減ったことが理由として挙げられる。生じた次年度使用分は、より綿密な議論が可能になるよう、旅費に充てたいと考えている。
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Research Products
(4 results)
