2018 Fiscal Year Annual Research Report
Large scale quantum-mechanical method development for amorphous materials and chemical reactions in soluion
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16K05677
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
Fedorov Dmitri 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (60357879)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西本 佳央 京都大学, 福井謙一記念研究センター, 特定助教 (20756811)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 大規模計算 / 量子化学計算 / 理論開発 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
密度汎関数強束縛法は密度汎関数理論に基づいているため、その理論の大きな問題である自己相互作用誤差も引き継いでいる。この誤差の為、占有軌道と仮想軌道のエネルギーギャップが過小評価されてしまい、占有軌道から仮想軌道への電荷移動が不自然に起こる・正しくない電子状態が得られてしまうという問題がある。具体的には、電荷を持つ系、特にプラス電荷とマイナス電荷を離れた位置に有する系（いわゆる、両性イオン）は、ギャップがほぼ無くなり、金属的な振る舞いを示してしまう。
この問題が起きる系の重要な例はたんぱく質であり、本研究の生体系への応用に大きな問題がある。一般的に、長距離補正を導入することでこの問題が解消され、両性イオン性を含む系の電子状態を正しく計算することができる。そこで今年度の研究では、この補正を入れた長距離補正密度汎関数強束縛法をフラグメント分子軌道法と組み合わせ、エネルギーとその解析的勾配を開発し、GAMESSへ実装した。系の規模に応じて計算量がどの程度増加していくかを検証し、二体・三体展開でも計算コストがほぼリニアに増加する事を実証し、巨大系の計算に適していることを明らかにした。密度汎関数理論と密度汎関数強束縛法を用いて陽イオンを三つ・陰イオンを二つ持つたんぱく質の計算を行い、長距離補正の導入によりギャップの問題が無くなる事を明らかにした。さらに、超高速な密度汎関数強束縛法は密度汎関数理論の電子構造をよく再現する事も実証した。また、たんぱく質の残基間の相互作用は、密度汎関数強束縛法と密度汎関数理論で得られた結果は高い相関を示しており、絶対値もよく再現する結果であると分かった。
開発した手法を水和中たんぱく質の分子動力学シミュレーションに応用し、異性体の安定性を議論した。また、イオン液体の集合体の最安定構造を系統的に探索し、イオン液体の結合エネルギーを計算した。
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