安全でしなやかな酵素燃料電池実現のための酵素‐電極界面材料開発

2017 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 16K05960
• Research Institution: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
• Principal Investigator: 青柳 将 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (50356333)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 栗田 僚二 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 生命工学領域, 研究グループ長 (50415676)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2019-03-31
• Keywords: 酵素燃料電池 / ナノ炭素材料 / アミノ基含有高分子

Outline of Annual Research Achievements

酸素還元酵素のビリルビンオキダーゼを固定したカソード電極について性能向上を検討した。具体的にはポリフッ化ビニリデンをバインダとしてナノ炭素材料を塗布したグラッシーカーボン電極(GC電極)にビリルビンオキダーゼとメディ―ターを塗布し、さらに脂質ナノチューブあるいは種々の市販のアミノ基含有高分子を添加して、サイクリックボルタンメトリー測定における電流値への影響を調べた。
末端にアミノ基を有するペプチド脂質から自己集合する有機ナノチューブを添加あるいはナノ炭素材料と複合化した場合、電流値は変化しないか減少した。昨年度までにアミノ基含有高分子として分岐鎖ポリエチレンイミンを添加することにより電流値が増大することを確認していたが、高分子種の違いによる影響を調べるために合成高分子である直鎖ポリエチレンイミン、ポリアリルアミン、ポリジアリルジメチルアンモニウム、天然高分子であるポリリジン、キトサンを添加して、その効果を比較した。その結果、ポリアリルアミン、ポリジアリルジメチルアンモニウム、ポリリジン、キトサンを添加した場合に分岐鎖ポリエチレンイミンより大きな電流値が得られることを見出した。また、これらの高分子の添加を塗布、あるいは浸漬によって行うことで電流値に変化が見られた。これらの結果から電流値の変化にメディエーターの電極からの流出が大きくかかわっていることが示唆された。
さらに、これらのアミノ基含有高分子を添加した酵素燃料電池を作成し、昇圧回路を介してLEDの点滅動作が可能であることを確認した。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

酵素燃料電池用の電極材料として脂質ナノチューブ-酵素-ナノ炭素材料の複合化を検討したが、期待していた電流値の増大、酵素の安定化は達成できなかった。複合化の方法は今後も検討の必要と考える。一方、種々のアミノ基含有高分子を添加したところ、いくつかの高分子が電極上での電流値を向上させることが分った。これまでにアミノ基含有高分子の添加効果は知られていたが、それらの比較検討例は少なく本結果は有用な情報となることが期待できる。

Strategy for Future Research Activity

有機ナノチューブ-酵素-ナノ炭素材料の複合化では、そのプロセスによって複合化しない、あるいは有機ナノチューブが分子レベルで複合化するなど様々なレベルでの複合化がある。これらの中で適切な複合化材料およびプロセスの確立を目指す。糖を酸化するニトロキシルラジカルを有するTEMPO誘導体などを人工酵素活性中心と見立てて、有機ナノチューブあるいはその他の担体上への固定化を検討する。さらにこの人工酵素固定化電極の電気化学特性を測定し、電池を作成する。

Causes of Carryover

依頼分析については自ら測定を行う環境が整ったため支出がなかった。また一部の試薬、実験器具類の補充が当初の予定を下回ったため次年度使用額が出た。