2017 Fiscal Year Research-status Report
衝撃固化現象を利用した酸化物全固体電池用活物質－固体電解質コンポジット電極の創製
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16K06218
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| Research Institution | Toyohashi University of Technology |
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Principal Investigator |
稲田 亮史 豊橋技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30345954)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 衝撃固化現象 / エアロゾルデポジション法 / 電極活物質 / 酸化物固体電解質 / コンポジット電極 / 全固体電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，酸化物系全固体リチウム電池への応用を念頭に置き，セラミックス粒子の衝撃固化現象を利用したエアロゾルデポジション（AD）法により，リチウムイオン電池用電極活物質とリチウムイオン伝導性酸化物固体電解質から成るコンポジット電極の形成を目指す。平成29年度の主な研究成果は下記の通りである。
(1)ガーネット型酸化物固体電解質と金属リチウムとの接合条件の検討
固体電解質上に形成した電極の電気化学特性を評価するために，対極となる金属リチウムを可能な限り低抵抗で固体電解質に接合し，全固体セルを構成する必要がある。別途合成したガーネット型固体電解質焼結体に金属リチウムを圧接した結果，1000Ωcm2程度の大きな界面抵抗が生じた。研磨処理による固体電解質焼結体上の不純物相（Li2CO3等）の除去，圧接後の熱処理温度・時間を包括的に調整することにより，室温下でのリチウム/固体電解質界面の抵抗を20～30Ωcm2程度まで低減した。界面抵抗低減化に伴い，リチウムの溶解・析出反応の安定性が向上することを確認した。
(2)ガーネット型酸化物固体電解質上への活物質単体膜電極の形成・評価
コンポジット電極の形成に先立ち，AD法によりガーネット型固体電解質上に活物質単体膜電極を形成した。金属基板上において膜化できた活物質粒子を用いて，固体電解質上にも高密度な膜が形成できることを確認した。成膜を行っていない固体電解質端面に，(1)で得られた知見を踏まえて金属リチウムを圧接して全固体電池を構成した。膜電極/固体電解質界面抵抗を室温下で評価した結果，1000Ωcm2程度であった。構成した全固体電池は、室温下では過電圧が大きくうまく動作しなかったが，50～100℃に加熱することで可逆的な充放電が可能となり，特にLiV3O8膜電極では，100℃において理論容量に近い290mAh/gの可逆容量が得られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
ガーネット型酸化物固体電解質上に形成した電極の電気化学特性評価に必要となる対極の金属リチウムの接合条件の適正化に想定よりも多くの時間を要した。これに伴い、活物質単体電極の全固体セルでの評価は行えたが、当初計画していた活物質－固体電解質コンポジット電極を用いた全固体セルでの評価までには至らなかった。以上より，現在までの進捗状況は上記の通りと判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
ガーネット型酸化物固体電解質上に形成した活物質－固体電解質コンポジット電極を用いた全固体セルの電気化学特性の評価を早急に進め，活物質単体電極の場合との比較を行う。これにより，電極層内に分散した固体電解質の効果について検証する。これと並行して、高エネルギー密度化が可能な次世代型電極活物質を用いた電極形成に関する検討を進める。
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