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2016 Fiscal Year Research-status Report

福島原発からウラン燃料は飛散したのか-ウラン236同位体による新たなアプローチ

Research Project

Project/Area Number 16K12592
Research InstitutionHirosaki University

Principal Investigator

山田 正俊  弘前大学, 被ばく医療総合研究所, 教授 (10240037)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywords環境分析 / 福島第一発電所事故 / 誘導結合プラズマ質量分析法 / ウランー236 / 同位体比
Outline of Annual Research Achievements

・福島第一原子力発電所事故により,放射性物質の大気中への大量放出,高濃度汚染水の海への流出が起こった。ウラン同位体のひとつである236Uは,もともと天然には存在せず,環境中でのウランによる汚染の有無を解明するのに有効な放射性核種である。そこで,本研究では,四重極電場を直列に配置した誘導結合プラズマ質量分析装置を用いて,環境試料中の236U分析技術の開発を行った。
・環境試料を硝酸・フッ化水素酸・過塩素酸で分解し,抽出クロマトグラフィレジン(DGAレジン)を用いて1回でウランを分離・精製するという新たな迅速で簡便な分析法を開発した。また,四重極電場を2個直列に配置した誘導結合プラズマ質量分析装置を用いて,高感度・脱溶媒試料導入システムの導入によるプラズマへのサンプル導入効率を向上と最適測定条件を検討した。
・これまでの誘導結合プラズマ質量分析法では、238U+のイオンビームのテーリングが236U+イオンにまで影響するとともに、反応ガスを使用しない場合、質量数が同じ236となるウラン水素化物イオン(235UH+)と236U+イオンを分離することができなかった。本研究で用いた装置では,四重極電場をイオン反応セルの前後に直列に配置してあり,235U+イオンはセル内に入らず235U17O+イオンは生成しない。また,235UH+イオンは酸素ガスと反応して235U16O+イオンとなり,測定対象である236U16O+イオンのみが精度よく検出できた。以上,236U濃度及び236U/238U同位体比を測定する方法を開発し,定量することが可能となった。
・福島第一原子力発電所事故により放射性セシウムなどで汚染された土壌試料の予備的分析を行った。その結果,236U濃度は(2.25-14.1)x10∧-2 mBq/kg,236U/238U同位体比は(1.35-5.66)x10∧-8であった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

混酸による試料の分解及び抽出クロマトグラフィレジン(DGAレジン)によるウランの簡易・迅速分析法を開発することができた。また,四重極電場を2個直列に配置した誘導結合プラズマ質量分析装置を用いて,236U濃度及び236U/238U同位体比を感度よく測定する方法を開発することができた。この方法を用いて,福島第一原子力発電所事故により放射性セシウムなどで汚染された土壌試料中の236U濃度及び236U/238U同位体比の予備的分析を行った。

Strategy for Future Research Activity

・新たに開発した方法を用いて,採取済みの福島第一原子力発電所事故により放射性セシウムなどで汚染された土壌試料中の236U濃度と同位体比(236U/238U)を測定し,ウラン土壌マップを作成する。さらに,得られた同位体情報を基に,福島原発事故由来のウランの環境への飛散の有無を評価する。
・四重極電場を2個直列に配置した誘導結合プラズマ質量分析装置を用いて,環境試料中の129Iの分析法を開発する。
・福島第一原子力発電所事故により放射性セシウムなどで汚染された土壌試料中の難分析放射性核種(135Cs, 236U, 129I, Pu)の分析を行い,これら核種の汚染の起源と輸送過程を評価する。

Causes of Carryover

旅費において,国際会議での発表を次年度に持ち越した。また,物品費において,試薬や理化学機器などの消耗品の一部を次年度に持ち越した。

Expenditure Plan for Carryover Budget

平成29年5月5日から5月8日に中国・海口市で開催されるThe International Congress on Analytical Sciences 2017 (ICAS2017)において,研究代表者と研究協力者が研究成果を発表することが確定しており,この旅費及び参加登録料に使用する。また,研究協力者の人件費の一部及び試薬や理化学機器などの消耗品の購入と研究成果発表のための旅費に使用する。

  • Research Products

    (18 results)

All 2017 2016

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (14 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results)

  • [Journal Article] Novel method for low level Sr-90 activity in seawater by combining oxalate precipitation and chelating resin extraction.2017

    • Author(s)
      Tazoe, H., H. Obata, M. Tomita, S. Mamura, J. Nishioka, T. Yamagata, Z. Karube, M. Yamada
    • Journal Title

      Geochemical Journal

      Volume: 51 Pages: 193-197

    • DOI

      10.2343/geochemj.2.0441

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Plutonium isotopes (239-241)Pu dissolved in Pacific Ocean waters detected by AMS: no effects of the Fukushima Accident observed.2017

    • Author(s)
      Karin Hain, Thomas Faestermann, Leticia Fimiani, Robin Golser, Jose Manuel Gomez-Guzman, Gunther Korschinek, Florian Kortmann, Christoph Lierse von Gostomski, Peter Ludwig, Peter Steier, Hirofumi Tazoe and Masatoshi Yamada
    • Journal Title

      Environmental Science and Technology

      Volume: 51 Pages: 2031-2037

    • DOI

      10.1021/acs.est.6b05605

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Determination of 236U in environmental samples by single extraction chromatography coupled to triple-quadrupole inductively coupled plasma-mass spectrometry.2016

    • Author(s)
      Yang, G. S., H. Tazoe, M. Yamada
    • Journal Title

      Analytica Chimica Acta

      Volume: 944 Pages: 44-50

    • DOI

      10.1016/j.aca.2016.09.033

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 135Cs activity and 135Cs/137Cs atom ratio in environmental samples before and after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident.2016

    • Author(s)
      Yang, G. S., H. Tazoe, M. Yamada
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 6 Pages: 1-8

    • DOI

      10.1038/srep24119

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 生体試料を指標とした福島県請戸川における放射性ストロンチウムの経年変動2017

    • Author(s)
      早川 耕平,田副 博文,細川 洋一郎,山田 正俊
    • Organizer
      第18回環境放射能研究会
    • Place of Presentation
      高エネルギー加速器研究機構(つくば市)
    • Year and Date
      2017-03-14 – 2017-03-16
  • [Presentation] 誘導結合プラズマ質量分析法を用いた福島原発事故関連生体試料中の放射性核種の定量2017

    • Author(s)
      本間 あかり,田副 博文,細川 洋一郎,山田 正俊
    • Organizer
      第18回環境放射能研究会
    • Place of Presentation
      高エネルギー加速器研究機構(つくば市)
    • Year and Date
      2017-03-14 – 2017-03-16
  • [Presentation] 福島原発事故により放出された放射性セシウムの請戸川流域における濃度分布と存在形態の解析2017

    • Author(s)
      立﨑 凌之,田副 博文,細川 洋一郎,山田 正俊
    • Organizer
      第18回環境放射能研究会
    • Place of Presentation
      高エネルギー加速器研究機構(つくば市)
    • Year and Date
      2017-03-14 – 2017-03-16
  • [Presentation] Apply a novel technique to measure 236U rapidly in the soil contaminated by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident using single extraction chromatography combined with triple-quadrupole inductively coupled plasma-mass spectrometry.2017

    • Author(s)
      Guosheng Yang, Hirofumi Tazoe and Masatoshi Yamada
    • Organizer
      第18回環境放射能研究会
    • Place of Presentation
      高エネルギー加速器研究機構(つくば市)
    • Year and Date
      2017-03-14 – 2017-03-16
  • [Presentation] 海洋における放射性物質の分布状況・要因の把握2017

    • Author(s)
      山田正俊,青山道夫,池原研,猪股弥生,植松光夫,内山雄介,帰山秀樹,加藤義久,日下部正志,熊本雄一郎,高畑直人,田副博文,張勁,坪野考樹,津旨大輔,鄭建,永井尚生,浜島靖典,本多牧生,三角和弘,楊国勝
    • Organizer
      第18回環境放射能研究会
    • Place of Presentation
      高エネルギー加速器研究機構(つくば市)
    • Year and Date
      2017-03-14 – 2017-03-16
  • [Presentation] Isotopic compositions and distributions of 236U, 239Pu, and 240Pu in soil contaminated by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident.2016

    • Author(s)
      Guosheng Yang, Hirofumi Tazoe, Kazuhiko Hayano, Kumiko Okayama and Masatoshi Yamada
    • Organizer
      青森県環境放射線研究会第10回定例会
    • Place of Presentation
      環境科学技術研究所(青森県六カ所村)
    • Year and Date
      2016-11-29 – 2016-11-29
  • [Presentation] 135Cs activity and 135Cs/137Cs atomic ratio in Japanese environmental samples before and after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident.2016

    • Author(s)
      Guosheng Yang, Hirofumi Tazoe and Masatoshi Yamada
    • Organizer
      2nd International Conference on Radioecological Concentration Processes.
    • Place of Presentation
      Seville(Spain)
    • Year and Date
      2016-11-06 – 2016-11-09
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Distribution of 239+240Pu concentrations and 240Pu/239Pu atom ratios in surface seawaters of the North Pacific Ocean.2016

    • Author(s)
      Masatoshi Yamada and Jian Zheng
    • Organizer
      2nd International Conference on Radioecological Concentration Processes.
    • Place of Presentation
      Seville(Spain)
    • Year and Date
      2016-11-06 – 2016-11-09
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Determination of 236U in environmental samples by single extraction chromatography coupled to triple-quadrupole inductively coupled plasma-mass spectrometry.2016

    • Author(s)
      Guosheng Yang, Hirofumi Tazoe and Masatoshi Yamada
    • Organizer
      2016年度日本地球化学会第63回年会
    • Place of Presentation
      大阪市立大学(大阪市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] 耐強酸および耐フッ化水素酸仕様の自動固相抽出システムの開発2016

    • Author(s)
      田副博文、山田正俊
    • Organizer
      2016年度日本地球化学会第63回年会
    • Place of Presentation
      大阪市立大学(大阪市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] 北太平洋における表面海水中のプルトニウム濃度及び同位体比の分布と移行過程2016

    • Author(s)
      山田正俊,田副博文,鄭建
    • Organizer
      2016年度日本海洋学会秋季大会
    • Place of Presentation
      鹿児島大学(鹿児島市)
    • Year and Date
      2016-09-11 – 2016-09-15
  • [Presentation] Rapid determination of 236U in Japanese soil after the FDNPP accident by single extraction chromatography coupled to triple-quadrupole inductively coupled plasma-mass spectrometry.2016

    • Author(s)
      Guosheng Yang, Hirofumi Tazoe and Masatoshi Yamada
    • Organizer
      The 25th V. M. Goldschmidt Conference
    • Place of Presentation
      Yokohama(Japan)
    • Year and Date
      2016-06-26 – 2016-07-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of automated separation system for determination of strontium-90 in soil and fish bone samples.2016

    • Author(s)
      Hirofumi Tazoe, Takeyasu Yamagata, Zin'ichi Karube and Masatoshi Yamada
    • Organizer
      The 25th V. M. Goldschmidt Conference
    • Place of Presentation
      Yokohama(Japan)
    • Year and Date
      2016-06-26 – 2016-07-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Rapid determination of 135Cs and precise 135Cs/137Cs atomic ratio in environmental samples and its application in soil and plant contaminated by the FDNPP accident.2016

    • Author(s)
      Guosheng Yang, Hirofumi Tazoe, Masatoshi Yamada
    • Organizer
      第76回分析化学討論会
    • Place of Presentation
      岐阜薬科大学(岐阜市)
    • Year and Date
      2016-05-28 – 2016-05-29

URL: 

Published: 2018-01-16  

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