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2006 Fiscal Year Annual Research Report

USYゼオライトの酸性質と活性点構造の解析に基づく次世代クラッキング触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 17560681
Research InstitutionTottori University

Principal Investigator

片田 直伸  鳥取大学, 工学部, 助教授 (00243379)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 丹羽 幹  鳥取大学, 工学部, 教授 (10023334)
奥村 和  鳥取大学, 工学部, 助手 (30294341)
中田 真一  秋田大学, 工学資源学部, 教授 (70312692)
Keywordsゼオライト / アルカン分解 / 石油改質 / 固体酸触媒 / アンモニアIRMS-TPD / USY / 芳香族アルキル化 / EDTA
Research Abstract

1.昨年度に開発したアンモニアIRMS-TPD(赤外・質量分析-昇温脱離)法を用いて、各種ゼオライトのBronsted-Lewis酸それぞれの量・強度を測定した。特に、触媒反応に対して活性なBronsted酸量と強度を非常に多数の試料について測定したのははじめてである。
2.結晶構造と酸強度、OH基の結合強度(IR波数)と酸強度、酸強度とアルカン分解活性(ターンオーバー頻度)の関係を明らかにした。骨格内Alに由来する酸点の強度はFAU(12MR)<FAU(6MR)<BEA<MFI<MOR(12MR)<MWW<MOR(8MR)の順に結晶構造および酸点の位置によって決まっていた。この酸強度は量子化学計算によって算出された値と一致した。従って、酸強度は酸点周囲の結合距離や結合角度によって決まっており、これらを結晶構造が支配していることが明らかとなった。酸強度はIR波数と負の相関を示した。これはOHの結合が弱いほど塩基と反応しやすいことを示しており、この方法で求められた酸強度がプロトンの化学的性質を代表する正当なパラメータであることを証明している。また、酸強度が強いほどオクタン分解のターンオーバー頻度が高いことがはじめて明らかになった。これらの関係には例外もあり、骨格外カチオンの存在によって酸強度が変化すること、6MR以下の小さい細孔内ではIR波数と酸強度が対応しないこと、8MR以下の小さな細孔ではアルカン分解活性がやや低いことなども明らかとなった。
3.FAU型ではD6R内部に骨格外カチオン(Al,Ca,Mgなど)が配位すると、その外側の酸性OH基の酸強度が増し、アルカン分解活性が非常に高くなることが測定結果及び量子化学計算から明らかになった。これは、40年以上にわたって使われてきたUSYゼオライトの活性の由来をはじめて明らかにしたものである。

  • Research Products

    (10 results)

All 2006

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] 固体酸性質測定における最近の進歩2006

    • Author(s)
      片田直伸, 丹羽 幹
    • Journal Title

      触媒 48

      Pages: 9-14

    • Description
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Activity and Acidity of Nb_2O_5-MoO_3 and b_2O_5-WO_3 in the Friedel-Crafts Alkylation2006

    • Author(s)
      K.Yamashita, M.Hirano, K.Okumura, M.Niwa
    • Journal Title

      Catal. Today 118

      Pages: 385-391

  • [Journal Article] Pd Loaded on High Silica Beta Support Active for the Total Oxidation of Diluted Methane in the Presence of Water Vapor2006

    • Author(s)
      K.Okumura, E.Ahinohara, M.Niwa
    • Journal Title

      Catal. Today 117

      Pages: 577-583

  • [Journal Article] Strong Inhibition Effect of Sulfur Impurities in Alumina Supports on the Catalytic Activity of Rh in the CH_4-CO_2 Reforming Reaction2006

    • Author(s)
      S.Yokota, K.Okumura, M.Niwa
    • Journal Title

      Appl. Catal., A : General 310

      Pages: 122-126

  • [Journal Article] Identification and Measurements of Strong Bronsted Acid Site in Ultra-Stable Y(USY)Zeolite2006

    • Author(s)
      M.Niwa, K.Suzuki, K.Isamoto, N.Katada
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. B 110

      Pages: 264-269

  • [Journal Article] A Theoretical Study on Bronsted Acidity of WO_3 Clusters Supported on Metal Oxide Supports by "Paired Interacting Orbitals"(PIO) Analysis2006

    • Author(s)
      A.Shiga, N.Katada, M.Niwa
    • Journal Title

      Catal. Today 11

      Pages: 333-337

  • [Journal Article] Development of Ni catalysts for tar removal by steamgasification of biomass2006

    • Author(s)
      T.Kimura, T.Miyazawa, J.Nishikawa, S.Kado, K.Okumura, T.Miyao, S.Naito, K.Kunimori, K.Tomishige
    • Journal Title

      Applied Catalysis B : Environmental 68

      Pages: 160-170

  • [Journal Article] Oxidative steam reforming of methane under atmospheric and pressurized conditions over Pd/NiO-MgO2006

    • Author(s)
      M.Nurunnabi, Y.Mukainakano, S.Kado, T.Miyazawa, K.Okumura, T.Miyao, S.Naito, K.Suzuki, Ken-Ichiro Fujimoto, Kimio Kunimori, Keiichi Tomishige
    • Journal Title

      Appl. Catal. A 308

      Pages: 1

  • [Journal Article] Speciation of iodine in solid environmental samples by iodine K-edge XANES : application to soils and ferromanganese oxides2006

    • Author(s)
      S.Kodama, Y.Takahashi, K.Okumura, T.Uruga
    • Journal Title

      Science of the Total Environment 363

      Pages: 275-284

  • [Book] Advances in Catalysis and Catalytic Materials for Energy and Environmental Protection2006

    • Author(s)
      Naonobu Katada, Seong Ihl Woo, Yasuaki Okamoto, Miki Niwa
    • Total Pages
      278
    • Publisher
      Elsevier

URL: 

Published: 2008-05-08   Modified: 2016-04-21  

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