2007 Fiscal Year Annual Research Report
USYゼオライトの酸性質と活性点構造の解析に基づく次世代クラッキング触媒の開発
| Project/Area Number |
17560681
|
|---|
| Research Institution | Tottori University |
|---|
Principal Investigator |
片田 直伸 Tottori University, 工学部, 准教授 (00243379)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
丹羽 幹 鳥取大学, 工学部, 教授 (10023334)
奥村 和 鳥取大学, 工学部, 助教 (30294341)
中田 真一 秋田大学, 工学資源学部, 教授 (70312692)
|
|---|
| Keywords | ゼオライト / アルカン分解 / 石油改質 / 固体酸触媒 / アンモニアIRMS-TPD / USY / 芳香族アルキル化 / EDTA |
|---|
| Research Abstract |
1.アンモニアIRMS-TPD(赤外・質量分析-昇温脱離)法を用いて、各種ゼオライト,SAPO,担持WO_3,担持硫酸触媒のBronsted・Lewis酸それぞれの量・強度を測定した。幅広い酸強度分布を計算する方法を確立した.フェルミ共鳴が重なる場合の計算方法を確立した.
2.量子化学計算で用いる構造モデルと汎関数を変えて結果を見直し,計算方法を確立した.FAUについては周期境界条件で完全に近い計算ができた.
3.USYゼオライトのD6Rの入口にAlが配位した構造によって強いBronsted酸性質が発現し,これがアルカン分解の活性の源であることを見出した.続いて同じ位置にCa,Ba,Mg,La等を配位させるとやはり強いBronsted酸性質が発現し,高い活性を示した.特にMg-FAUは極めて高いクラッキング活性を示した.
4.カーボンナノ粒子を鋳型とするメソポーラスZSM-5ゼオライトの酸性質を測定し,これをフィードバックして多くの酸点を持つメソポーラスZSM-5の合成法を見出した.この触媒はオクタンのクラッキング反応に対して極めて高い活性を示した.
3,4を併せて,当初の目的であった高活性クラッキング触媒の設計は達成された.
5.ゼオライトの構造パラメータと酸強度の関係を解析し,酸性OH基の隣のAlO結合距離が短いほど酸強度が強いことを見出した.AlO結合距離はその周囲の原子配置によって決まっており,結晶構造と酸強度の関係が明らかとなった.この成果は次の基盤研究のスタートにつながった.
6.メソポーラスZSM-5やUSYを含む種々の固体酸触媒のバイオディーゼル生成反応への活性を調べ,酸性質と触媒作用の相関を明らかにした.これを基に高活性なヘテロポリ酸分解触媒が見出された.
5,6のような継続的な研究が派生した.
|
