2007 Fiscal Year Annual Research Report
規則性無機ナノ空間の特性を活かした新しい機能空間化学の開拓
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17GS0206
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
岩本 正和 Tokyo Institute of Technology, 資源化学研究所, 教授 (10108342)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
黒田 泰重 岡山大学, 大学院・自然科学研究科, 教授 (40116455)
尾中 篤 東京大学, 大学院・総合文化研究科, 教授 (10144122)
犬丸 啓 広島大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (80270891)
小松 隆之 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 准教授 (40186797)
岡本 昌樹 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 准教授 (10262263)
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| Keywords | ナノ多孔体 / 固体触媒 / 固体酸 / 不斉合成 / 壁イオン交換法 / バイオエタノール / ニッケルイオン |
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| Research Abstract |
本年度の研究では大きな進展がいくつか達成できた。(1)エチレンの転化反応に活性を示すNi-MCM-41触媒がバイオエタノールの反応にも高活性であった。ただし、空間速度を約20,000h^<-1>にあげると、アセトアルデヒドの副生が多くなった。(2)シリカメゾ多孔体のα-メチルスチレン二量化活性が焼成により低下し、再水和すると復活することを見出した。このときの固体NMR測定から、酸活性点がQ2-Si種とQ3-Si種の集合により発現していると推測した。(3)アルデヒドのジアゾ化合物によるエポキシ化反応およびオレフィン添加系での三成分縮合型フラン化反応に対して、銅担持シリカメゾ多孔体は均一系銅触媒よりも高い活性を示した。(4)壁イオン交換法により、Ti系複合酸化物ナノ多孔体の調製を行った。Ti-W、Mo系では構造規則性が崩れ、BET比表面積は100m^2g^<-1>程度にとどまったが、Ti-Cr系では比表面積400m^2g^<-1>に達する規則性多孔体を調製できた。(5)メソポーラスアルミナを超臨界二酸化炭素媒体中でベンズアルデヒドとシアノ酢酸エチルとのクネベナーゲル反応に適用したところ、γ-アルミナよりもはるかに高い固体塩基触媒活性を示した。(6)メソ多孔体のナノ空間とヘテロポリ酸を組み合わせたナノ触媒材料の調製を行い、直径約6nmの細孔の内壁にオクチル基を修飾した疎水層を形成し、その中に12タングストリン酸を固定化することが出来た。このナノ触媒はナノ構造の効果により水中エステル加水分解に高い活性を示し、プロトンあたりの活性は硫酸のそれの6倍に達した。また、メゾ多孔体とTiO_2が複合化した光触媒の開発を行った。
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