2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of NIR-responsive photocatalyic electrode and construction of tandem-type reaction system
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17H01216
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
嶺岸 耕 東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (40512992)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 水素 / 光電極・光触媒 / カルコゲナイド / 太陽エネルギー / 人工光合成 / イオン交換樹脂 / 酸化物 / 多層構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度までに高量子収率と低エネルギーロス化(高オンセットポテンシャル化)が未だ両立していないといった課題があった。これをうけて今年度は「波長分割型タンデム型水分解システム構築」を中心として高量子収率と低エネルギーロス化に取り組むとともに、実際に反応系を構築した際に課題として浮上した耐久性の問題に取り組んだ。
検討の結果、既に基準太陽光(AM 1.5G相当)照射下において30 mA cm-2という非常に大きな水素生成電流が得られるCu(In, Ga)Se2 (CIGS)光カソードにおいて、オンセット電位の向上に成功した。従来よりCIGS光カソードの表面修飾には固液界面に導入されるビルトインポテンシャルの変調のために機能層としてCdS、水素生成触媒としてPtを導入していた。ここで、従来用いられていたCuIn0.7Ga0.3Se2という組成のCIGS光カソードにおいて、CIGSと比較してCdSは伝導体下端(CBM)が0.34 eVほど浅く、特に光カソードが大きな駆動力を発揮する高電位においてはCdS層のCBMがバリアとして機能してしまい、電子注入の妨げとなっていることを明らかにした。この点をCuIn0.5Ga0.5Se2という組成のCIGSを用いることで解消、具体的にはバリア高さを0.2 eV程度まで小さくすることで0.5 VRHEにおいて12.5%という高い半セル太陽エネルギー変換効率を得る事ができた。さらにBiVO4光アノードと反応系を構築することで3.7%という高いエネルギー変換効率を得る事ができた。この他、反応系の耐久性改善を目的として反応の精密評価を行ったところ、光カソード表面に光アノードから溶出したBi種が光カソード表面を汚染、性能低下につながっていることを明らかにし、イオン交換樹脂による表面修飾、およびキレート樹脂の反応液への添加で耐久性が大幅に改善することも見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
目標とした数値を大幅に上回る成果を得ることができた。また、それを実現した原因も同時に明確化することができており、今後の人工光合成反応系開発に寄与する知見を得る事ができている。更には、耐久性改善の指針まで得られており、非常に効率的に研究を進行することができた上、今後の研究指針もより明確にすることが出来たと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究においては太陽光と水のみから効率的に水素を製造する人工光合成反応系の構築を最終的な目標とし、主に「紫外～可視～近赤外域の光を効率的に利用できる近赤外光応答光電極の開発」、「近赤外光応答光触媒電極の低エネルギーロス化（高オンセットポテンシャル化）におけるキャリアダイナミクス解明と方法論の確立」、「波長分割型タンデム型水分解システム構築」に取り組んでいる。
従来の方針を維持して研究を実施しつつ、特に「キャリアダイナミクス解明と方法論の確立」といった観点で、結果論に終わらないよう、学術的貢献にウエイトを置いた研究成果を仕上げていきたいと考えている。
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