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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Development of photocatalysts and photoelectrodes for nitrogen fixation and ammonia decomposition as artificial photosynthesis

Research Project

Project/Area Number 17H01217
Research InstitutionTokyo University of Science

Principal Investigator

工藤 昭彦  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 教授 (60221222)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2022-03-31
Keywords窒素固定 / アンモニア分解 / 人工光合成 / 光触媒 / 光電極
Outline of Annual Research Achievements

今年度は主に,アンモニア水溶液の分解反応に活性を示す可視光応答性金属硫化物・酸化物粉末光触媒の開発を行った.
Cu2ZnGeS4金属硫化物光触媒は570 nmに吸収端を有しており,可視光領域まで利用することができる.このCu2ZnGeS4光触媒にRu助触媒を担持し,可視光照射下におけるアンモニア水溶液の分解反応を試みた結果,水素と窒素が3:1の化学量論比で継続的に生成した.さらに,波長依存性を調べたところ,本反応がCu2ZnGeS4光触媒のバンドギャップ励起により進行していることが明らかとなった.次に,Cu2ZnGeS4光触媒の長波長応答化を目的として,同様のStannite構造を有するCu2ZnSnS4光触媒との固溶体を調製した.その結果,固溶比に応じて,吸収端を570-850 nmの範囲で制御できた.これらCu2ZnGe1-xSnxS4 (x=0~0.8)固溶体は,Ru助触媒を担持することで,可視光照射下でのアンモニア水溶液の分解反応に活性を示した.このように,Cu2ZnGeS4およびCu2ZnGe0.2Sn0.8S4金属硫化物光触媒を用いて,可視光照射下におけるアンモニア水溶液の分解を達成した.
一方,水素生成反応に活性を示すIr,La共ドープBaTa2O6光触媒をアンモニア水溶液の分解反応に応用展開した.その結果,Pt助触媒を担持した光触媒が,可視光照射下においてアンモニア水溶液の分解反応に活性を示し,化学量論的に水素と窒素を継続的に生成した.このように,Ir,La共ドープBaTa2O6がアンモニア水溶液の分解反応に活性を示す新規可視光応答性金属酸化物光触媒であることを見いだした.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

アンモニア水溶液の分解に活性を示すいくつかの可視光応答性金属酸化物および硫化物光触媒の開発に成功した.これらの成果は世界初である.一方,窒素固定に活性な光触媒の開発に関しては,着手し始めたところであり,これから加速して研究を展開していく.

Strategy for Future Research Activity

アンモニア分解可視光応答性光触媒に関して今まで得られた知見を元に,われわれが保有している水分解光触媒ライブラリーから適当なものを選択し,新たな光触媒を開発する.窒素固定に関しては,これまで開発してきた水分解触媒の還元力などの特性を踏まえて,新たな光触媒の開発を行っていく.

  • Research Products

    (35 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 5 results) Presentation (27 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 5 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Phase relations in the pseudo ternary system In 2 O 3 -TiO 2 -BO (B: Zn, Co and Ni) at 1200 °C in air2018

    • Author(s)
      F. Brown, I. E. Jacobo-Herrera, V. E. Alvarez-Montano, N. Kimizuka, T. Hirano, R. Sekine, S. J. Denholme, N. Miyakawa, A. Kudo, A. Iwase, and Y. Michiue
    • Journal Title

      J. Solid State Chem.

      Volume: 258 Pages: 865~875

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.jssc.2017.12.020

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Characterization of Rh:SrTiO 3 photoelectrodes surface-modified with a cobalt clathrochelate and their application to the hydrogen evolution reaction2017

    • Author(s)
      M. Antuch, P. Millet, A. Kudo, A. Iwase, S. A. Grigoriev, and Y. Z. Voloshin
    • Journal Title

      Electrochim. Acta

      Volume: 258 Pages: 255~265

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.electacta.2017.10.018

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Selective Inactivation of Bacteriophage in the Presence of Bacteria by Use of Ground Rh-Doped SrTiO3 Photocatalyst and Visible Light2017

    • Author(s)
      Y. Yamaguchi, S. Usuki, Y. Kanai, K. Yamatoya, N. Suzuki, K. Katsumata, C. Terashima, T. Suzuki, A. Fujishima, H. Sakai, A. Kudo, and K. Nakata
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 9 Pages: 31393~31400

    • DOI

      10.1021/acsami.7b07786

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of Ir and La-codoped BaTa2O6 photocatalysts using visible light up to 640 nm as an H2-evolving photocatalyst for Zschematic water splitting2017

    • Author(s)
      A. Iwase and A. Kudo
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 53 Pages: 6156-6159

    • DOI

      10.1039/C7CC02687K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Capturing local structure modulations of photoexcited BiVO4 by ultrafast transient X-ray absorption fine structure spectroscopy2017

    • Author(s)
      Y. Uemura, D. Kido, A. Koide, Y. Wakisaka, Y. Niwa, S. Nozawa, K. Ichiyanagi, R. Fukaya, S. Adachi, T. Katayama, T. Togashi, S. Owada, M. Yabashi, K. Hatada, A. Iwase, A. Kudo, S. Takakusagi, T. Yokoyama, and K. Asakura
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 53 Pages: 7314-7317

    • DOI

      10.1039/C7CC02201H

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 金属酸化物および硫化物光触媒材料を用いた水の分解および二酸化炭素の還元反応2017

    • Author(s)
      工藤昭彦
    • Journal Title

      表面科学

      Volume: 38 Pages: 268-273

  • [Journal Article] 再生可能エネルギーを用いた水素製造技術─光触媒を用いた人工光合成型水分解反応2017

    • Author(s)
      工藤昭彦
    • Journal Title

      エネルギー・資源

      Volume: 38 Pages: 25-29

  • [Presentation] X線光電子分光法を用いた金属ドープSrTiO3光触媒の半導体特性評価2018

    • Author(s)
      岩瀬顕秀,加藤英樹,工藤昭彦
    • Organizer
      第121回触媒討論会
  • [Presentation] 高効率なZスキーム型可視光水分解を目指したフラックス法による金属硫化物光触媒の開発2018

    • Author(s)
      吉野隼矢,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第121回触媒討論会
  • [Presentation] 640 nmまでの可視光を利用できるIr,La共ドープBaTa2O6水素生成光触媒をもとにした長波長で駆動するZスキーム型可視光水分解系の構築2018

    • Author(s)
      土谷太一,吉野隼矢,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第121回触媒討論会
  • [Presentation] カルコパイライト構造を有する金属硫化物光触媒電極の表面積層による高性能化2018

    • Author(s)
      鈴木晴也,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第121回触媒討論会
  • [Presentation] ワイドバンドギャップ酸化物への溶融塩処理を用いたAg(I), Cu(I)置換による可視光応答性光触媒の開発2018

    • Author(s)
      渡邊健太,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      電気化学会第85回大会
  • [Presentation] Ir,La共ドープBaTaO6光触媒を用いた可視光照射下におけるアンモニア水溶液の分解反応2018

    • Author(s)
      オウオウワイ,土谷太一,伊井一貴,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] Photocatalytic CO2 Reduction using Water as an Electron Donor by Z-scheme System consisting of Powdered Metal Sulfide and Oxide Materials2017

    • Author(s)
      A. Kudo, T. Takayama, and A. Iwase
    • Organizer
      The 13th European Congress on Catalysis (EUROPACAT 2017)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CO2 reduction over metal oxide and sulfide photocatalysts using water as an electron donor2017

    • Author(s)
      A. Kudo
    • Organizer
      2017 Catalyst and Catalysis Forum (CCF2017)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photocatalyst Materials for Artificial Photosynthesis2017

    • Author(s)
      A. Kudo
    • Organizer
      International Symposium on Energy Conversion and Storage Materials
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development of Z-Scheme systems for Water Splitting and CO2 reduction using Powdered Metal Sulfide Photocatalysts2017

    • Author(s)
      A. Iwase, A. Kudo
    • Organizer
      The International Conference on Hydrogen Production (ICH2P)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 溶融塩処理を用いたワイドバンドギャップ酸化物へのAg(I), Cu(I)置換による可視光応答性光触媒の開発2017

    • Author(s)
      渡邊健太,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第36回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [Presentation] 人工光合成型可視光水分解およびCO2還元を目指したZスキーム型光触媒系の開発2017

    • Author(s)
      吉野隼矢,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第36回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [Presentation] 中性条件下で高効率に駆動するZスキーム型可視光水分解系の構築2017

    • Author(s)
      宇田川雄平,吉野隼矢,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第36回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [Presentation] 600 nmまでの可視光に応答するIrおよびLa共ドープNaTaO3を水素生成光触媒として用いたZスキーム型水分解におけるIr助触媒担持および熱処理効果2017

    • Author(s)
      土谷太一,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第36回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [Presentation] Kinetics of the hydrogen evolution reaction at Rh doped SrTiO3 driven by visible light: A study by photoelectrochemical impedance spectroscopy2017

    • Author(s)
      M. Antuch, A. Kudo, and P. Millet
    • Organizer
      231st ECS MEETING
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Artificial photosynthesis using powdered metal oxide and sulfide materials2017

    • Author(s)
      A. Kudo
    • Organizer
      The 2017 MRS Spring Meeting and Exhibit
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Znを含む金属硫化物光触媒を用いたアンモニア水溶液の分解2017

    • Author(s)
      伊井一貴,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第120回触媒討論会
  • [Presentation] 層状構造を有するZn1+mGaInO4+m(M = 0, 2, 4)の光触媒特性および発光特性2017

    • Author(s)
      内田惇,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第120回触媒討論会
  • [Presentation] タングステンブロンズ構造を有する新規Ti系複合酸化物の光触媒特性2017

    • Author(s)
      金子真士,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第120回触媒討論会
  • [Presentation] 可視光応答性Irドーピング金属酸化物光触媒を用いたZスキーム型可視光水分解におけるIr助触媒担持および熱処理効果2017

    • Author(s)
      土谷太一,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第120回触媒討論会
  • [Presentation] RhまたはIrをドーピングしたd10金属イオンを主構成元素に含む酸化物の可視光照射下における光触媒特性2017

    • Author(s)
      中川馨太,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      2017年光化学討論会
  • [Presentation] Development of Novel Visible-Light-Driven Photocatalysts by Ag(I)- and Cu(I)-Substitution of Layered Perovskite Oxides2017

    • Author(s)
      K. Watanabe, A. Iwase, A. Kudo
    • Organizer
      Photocatalysis 2 & SIEMME’23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Decomposition of an Aqueous Ammonia Solution over Ir-Doped Tantalate Photocatalysts under Visible Light Irradiation2017

    • Author(s)
      H. Wang, K. Ii, A. Iwase, and A. Kudo
    • Organizer
      Photocatalysis 2 & SIEMME’23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 顕微過渡吸収法による光触媒BiVO4単結晶中の正孔拡散様式と寿命マッピング2017

    • Author(s)
      武田惇弘,則岡慎平,杉本敏樹,渡邊一也,工藤昭彦,松本吉泰
    • Organizer
      第50回酸化反応討論会
  • [Presentation] 人工光合成のための無機光触媒の開発2017

    • Author(s)
      工藤昭彦
    • Organizer
      多元物質科学研究所・新機能無機物質探索研究センターシンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] Ta,NbまたはSbを共ドープしたIrO2/SrTiO3:Rh光触媒を用いた可視光水分解2017

    • Author(s)
      伊井一貴,本村みなみ,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第6回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] 600nmまでの可視光に応答するIrドーピング金属酸化物光触媒による水素生成反応におけるIr助触媒担持効果2017

    • Author(s)
      土谷太一,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • Organizer
      第6回 JACI/GSCシンポジウム
  • [Remarks] 工藤研究室ホームページ

    • URL

      http://www.rs.kagu.sut.ac.jp/kudolab/

URL: 

Published: 2018-12-17  

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