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2020 Fiscal Year Annual Research Report

A new paradigm of mechanism/kinetics of carbon gasification

Research Project

Project/Area Number 17H01340
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

林 潤一郎  九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (60218576)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 工藤 真二  九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2021-03-31
Keywords炭化物ガス化 / 触媒 / カリウム / 触媒活性 / 反応機構 / 反応速度論 / 接触水熱ガス化
Outline of Annual Research Achievements

本研究開始当初に設定した課題のうち、残る課題は炭化物(チャー)の触媒ガス化、とくにカリウムを触媒とするガス化の反応機構と速度論解明であった。前年度研究において、ガス化初期のチャー中カリウム濃度が<0.25 mol-K/kg-char(以後、単位省略)の場合の速度論を研究し、カリウムの触媒活性(チャー中カリウム濃度当たりのガス化速度)はガス化進行とともに数~数十倍高くなることを明らかにした。そこで本年度は、チャー中カリウム濃度を0.15~2.7の範囲まで大幅に拡大し、ガス化時のカリウム活性変化に着目してガス化速度を解析し、ガス化反応機構を検討した。まず、ガス化中のカリウム揮発を追跡し、カリウム実濃度を精度よく推定する式を開発した。速度解析等の結果、ガス化時のチャー中カリウム濃度(CK)が<5の領域では、触媒活性は大きく増大することを示したことに加えて、初期CKが>1.4の場合に限って「初期濃度に依らない触媒活性-触媒濃度のユニバーサルな関係を見出すに至った。この時、ガス化時のCKが>5になると、ミクロ・メソ細孔に収まりきれないカリウムが触媒として物理的に機能しなくなるため、ガス化進行(CK増大)とともに活性が低下すると結論した。さらに、ガス化率が>90%では、見掛けのガス化速度論は未ガス化率の一次に比例する特殊なもの(あたかも無触媒ガス化であるかのような速度論)に移行することも初めて見出した。これは、チャー量あたりの炭素質と接触可能なカリウム量が一定値に達するためであると結論した。以上のように、本年度の研究によってカリウムを触媒とする炭化物ガス化の新速度論・反応機構を示すに至った。
上記研究が当初計画を超えて進捗したため、全く新しいガス化反応系(褐炭のアルカリ性熱水への溶解・酸素酸化・接触水熱ガス化のシーケンス)開発にも挑戦し、水素・メタン合成(炭素転換率98%)に成功した。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (1 results)

All 2020

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results)

  • [Journal Article] Sequential conversion of lignite in alkaline water by oxidative degradation, dissolution and catalytic gasification2020

    • Author(s)
      Tianlong Liu, Shusaku Asano, Shinji Kudo, Jun-ichiro Hayashi
    • Journal Title

      Fuel

      Volume: 278 Pages: 118329

    • DOI

      10.1016/j.fuel.2020.118329

    • Peer Reviewed

URL: 

Published: 2021-12-27  

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