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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Study of formation and aging processes of biogenic secondary organic aerosol using real-time analysis method

Research Project

Project/Area Number 17H01866
Research InstitutionNational Institute for Environmental Studies

Principal Investigator

佐藤 圭  国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境研究センター, 主任研究員 (10282815)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords二次有機エアロゾル / 生物起源揮発性有機化合物 / 化学反応メカニズム / スモッグチャンバー / プロトン移動反応質量分析計
Outline of Annual Research Achievements

気候および健康への影響が懸念される大気中の二次有機エアロゾル(SOA)のオフライン化学分析からはSOAの生成や変質における重合・酸化・分解に関する反応速度論的変数が未知であるため、本研究では生物起源揮発性有機物のテルペン類およびそのモデル化合物のチャンバー実験によってSOA を生成し、新たに開発された加熱脱着粒子前処理プロトン移動反応四重極イオンガイド飛行時間型質量分析計(TD-PTRMS)を用いてSOA 中の有機物を実時間分析しようとしている。H29 年度には、含酸素有機物の単成分粒子を用いたTD-PTRMSの特性評価実験と検量線の評価を行った。エアロゾル噴霧器-分級器またはインクジェットエアロゾル発生器を用いて単一化学組成・単一粒径のエアロゾル粒子を生成した。単成分粒子を生成するための標準物質には、アジピン酸、ピノン酸、酒石酸、クエン酸、フタル酸およびエリトリトールを用いた。それぞれの成分について、TD-PTRMSを用いてフラグメントパターン、加熱応答特性および検量線の測定を行った。化合物によってはプロトン化した有機物が分解する場合があるため、TD-PTRMS を未知化合物に応用するには、フラグメントパターンの情報をあらかじめ知る必要がある。標準物質粒子の加熱応答性の情報は、SOA の測定で検出される未知化合物の同定および揮発性の推定に役立つ。また、標準物質粒子の検量線はSOAの測定で検出される未知化合物の濃度推定に役立つ。TD-PTRMSを用いてフラグメントパターン、加熱応答特性および検量線の測定が得られたことは、今後に計画している二次有機エアロゾル生成のラボ実験や大気観測への応用につながる成果であると考えられる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

H29 年度の研究計画では、含酸素有機物の単成分粒子を用いたTD-PTRMS の特性評価実験と検量線の評価を行い、年度の後半にはテルペン類のモデル化合物である環状アルケン類のチャンバー実験を行うことになっていた。概要に述べたように含酸素有機物の単成分粒子を用いたTD-PTRMS の特性評価実験と検量線の評価は計画通り行ったが、環状アルケン類のチャンバー実験は行うことができなかった。理由は、(1)PTRMSの電源、PTRMSのダイアフラムポンプ、TDのヒーターの故障などにより進捗が3~4か月遅れたためおよび(2)加熱脱着装置の性能評価に時間がかかったためである。評価の結果、バッチ型の加熱脱着装置の基本性能が想定以上に低いことが明らかになりフロー型を採用することになった(バッチ型およびフロー型の加熱脱着装置に関する説明は後述)。性能評価に時間がかかったのは、バッチ型を棄却する結論に至るまで様々な可能性をチェックする必要があったためである。
バッチ型およびフロー型の測定とは、以下に説明する通りである。TD-PTRMSは有機エアロゾル粒子を加熱し気化した分子を分析する。加熱には、バッチ型およびフロー型の2通りの方法がある。バッチ型では、サンプルガス中の0.5 μm 以下の粒子をマイクロオリフィスインパクターに一定時間捕集した後、キャリアガスを窒素に切り替えてインパクターを25~180℃の特定温度に加熱し気化した有機物を分析する。測定終了後は、液体窒素を用いてインパクターを迅速に室温まで冷却し次の測定サイクルに移行する。バッチ型の時間分解能は約30分である。フロー型では、サンプルガスを特定温度の管型加熱器に通すことによって粒子を加熱気化して分析する。フロー系の時間分解能は1分程度であるが、ガスと粒子の有機物を分けずその総和を測定する。

Strategy for Future Research Activity

H30年度には、H29年度の後半に予定していた環状アルケン類のチャンバー実験に加え、当初からH30年度に計画していた研究を行う。当初からH30年度に計画していた研究は、環状アルケン類の実験データ解析、モノテルペン類のチャンバー実験、およびモノテルペン類のデータの解析である。本年度の研究で時間がかかるのはチャンバー実験である。しかし、課題代表者はこれまで長くチャンバー実験の経験を積んでおり、チャンバー実験に関しては、問題が生じた場合にも対応のノウハウがあるため、初年度とは異なり、本年度は概ね計画通りに研究が進むと期待される。本研研究費で雇用しているポスドク研究員の協力により、当初の計画よりもチャンバー実験およびデータ解析にかける時間を増やすことによって、H30年度内にはH29年に生じた遅れを取り戻す計画である。

  • Research Products

    (7 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Studying volatility from composition, dilution, and heating measurements of secondary organic aerosols formed during α-pinene ozonolysis2018

    • Author(s)
      Kei Sato, Yuji Fujitani, Satoshi Inomata, Yu Morino, Kiyoshi Tanabe, Sathiyamurthi Ramasamy, Toshihide Hikida, Akio Shimono, Akinori Takami, Akihiro Fushimi, Yoshinori Kondo, Takashi Imamura, Hiroshi Tanimoto, Seiji Sugata
    • Journal Title

      Atmospheric Chemistry and Physics

      Volume: 18 Pages: 5455-5466

    • DOI

      https://doi.org/10.5194/acp-18-5455-2018

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Ozone- and NO3-initiated aging of secondary organic aerosol formed from the oxidation of toluene2017

    • Author(s)
      Sathiyamurthi Ramasamy, 中山智喜, 今村隆史, 佐藤圭
    • Organizer
      第34回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • [Presentation] α-ピネンSOA中の高度酸化物(HOM)およびオリゴマーの生成2017

    • Author(s)
      佐藤圭, 森野悠, 猪俣敏, 藤谷雄二, 田邊潔, 高見昭憲, 今村隆史
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] Dark condition NO3 and O3 aging of toluene SOA2017

    • Author(s)
      Sathiyamurthi Ramasamy, Tomoki Nakayama, Takashi Imamura, Kei Sato
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] Formation of highly oxygenated molecules and dimers during alpha-pinene ozonolysis2017

    • Author(s)
      Kei Sato
    • Organizer
      3rd International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] O3- and NO3-initiated aging of toluene secondary organic aerosol2017

    • Author(s)
      Sathiyamurthi Ramasamy, Tomoki Nakayama, Takashi Imamura, Kei Sato
    • Organizer
      36th Annual Conference of the American Association for Aerosol Researches
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 佐藤 圭 SATO Kei|国立環境研究所

    • URL

      https://www.nies.go.jp/researchers/100110.html

URL: 

Published: 2018-12-17  

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