2019 Fiscal Year Annual Research Report
Research on ultrafine nitride semiconductor nanostructure for optical device platform fabricated by low-damege etching technique
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17H02747
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| Research Institution | Sophia University |
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Principal Investigator |
菊池 昭彦 上智大学, 理工学部, 教授 (90266073)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ナノ加工 / 量子ドット / 窒化物半導体 / 光デバイス / ナノ構造 / InGaN / 酸化物半導体 / 有機無機複合デバイス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、申請者が提案する低損傷微細加工技術であるHEATE法を用いた極限ナノ構造作製技術の確立と光デバイス基盤技術への展開を目的としている。2019年度の主たる成果を以下に示す。
1. 垂直加工が可能なNH3添加HEATE法を用いて、直径約90nm、深さ1000nm、周期150nmの三角格子配列InGaN/GaNナノホールアレイを形成し、フォトニック結晶効果による光の異方性伝搬現象の観察に成功した。また、マスクを用いないHEATE法によるエッチング条件を精査し、ほぼ垂直な側面を有し、面密度2.1E11/cm2、平均直径26nmの高密度極微細自己形成InGaN/GaN量子井戸ナノピラーの形成に成功した。この自己形成ナノピラーの室温PL発光強度は、未加工に対し約5倍に増強した。
2. ナノ構造の表面酸化パッシベーションとして、飽和オゾン水、希硝酸、高圧水蒸気酸化、高温酸素雰囲気酸化等による表面処理を行い、表面非発光再結合の抑制には飽和オゾン水処理が最も再現性と効果に優れていることを見出した。大気と純酸素を原料とするオゾン水処理を比較し、硝酸イオンの影響も考察した。
3. HEATE法で作製したInGaN量子ディスクの微細化に伴う発光強度増加現象に対し、歪緩和、転位や欠陥の含有確確率、および表面非発光の直径依存性を考慮した理論検討を行った。内部量子効率の実験と理論解析の傾向は良く一致し、電磁界解析による光取出効率も実験に近い値が得られ、ナノ構造効果の解明が大きく進捗した。
4. HEATE法の応用技術として、(010)Ga2O3単結晶およびを(0001)ZnO単結晶を用いた高アスペクトナノ構造の形成条件を明らかにした。また、窒化物ナノ構造と有機半導体を融合した新規ナノ構造光デバイスに向け、GaN多層膜反射鏡の試作と理論解析、および有機系発光材料の結晶成長技術の開発を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
2019年度は、下記に記すように交付申請書に記した計画①、②、④が順調に進展し、⑤が予定外の成果を含めて顕著に進捗し、③は予定外の手法が進展したという結果であった。総合的に検討して「（１）当初の計画以上に進展している」と評価した。
①InGaN極限ナノ構造作製技術と学術的理解：アンモニア添加HEATEとTMAHによる残渣除去を組み合わせて、垂直な側面をもつ高アスペクトGaN系ナノピラーの形成条件を確立した。AlGaN層のエッチング用にHClガスを用いるHEATE装置の設計と準備を行った。HEATEによる自己形成高密度ナノピラーのNH3ガス添加量依存性と光学特性の評価を行い、高密度極微細ナノ構造を簡便に形成可能な条件を見出した。
②InGaN/GaNナノ構造の表面非発光抑制：InGaN/GaNナノピラーに対して様々な表面酸化処理を実施し、飽和オゾン水処理が最も再現性と非発光再結合抑制効果を得られる表面酸化パシベーション法であることを確認した。
③真のInGaN量子ドット（高さ3nm、直径3nm）への挑戦：マスクレスNH3添加HEATE法により、面密度2.1E11/cm2、平均直径26nmの高密度極微細自己形成InGaN/GaN量子井戸ナノピラーの形成に成功した。
④InGaN/GaN極限ナノ構造の物性評価：InGaN/GaNナノピラーにおける内部量子効率と光取出効率の直径依存性に対する実験結果に対して歪緩和、転位や欠陥の含有確確率、表面非発光を考慮した発光特性や光取出効率の理論検討を行い、ナノ構造効果の解明が大きく進捗した。
⑤InGaNナノ構造LEDと次世代光デバイスに向けた展開：HEATE法によるGa2O3やZnO単結晶の高アスペクトエッチング特性の把握、GaNナノトレンチを用いる新規光デバイス構造の試作、GaNナノ構造との複合化を目指した有機単結晶成長技術の開発を行った。
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| Strategy for Future Research Activity |
①InGaN極限ナノ構造作製技術と学術的理解：現有装置電子ビーム描画装置の限界に迫る直径30～20nm、周期80nmの三角格子配列円形ドットマスク作製プロセスの再現性の確立、低水素圧HEATEによる高アスペクト極微細加工条件の把握、多段階HEATEによる残留構造除去の検討、HCl添加HEATEによるAlGaN層のエッチング実験等を実施する。また、熱力学解析を用い、多様な条件下でのHEATEの可能性を検討する。
②InGaN/GaNナノ構造の表面非発光抑制：表面酸化パシベーションと原子層堆積法によるSiO2膜やAl2O3膜を組み合わせて、パシベーション効果向上の可能性を探索する。ナノ構造の最大の課題である表面非発光再結合が抑制できれば、低損傷HEATE法で作製した極微細構造における真のナノ構造効果の発現が期待される。
③真のInGaN量子ドット（高さ3nm、直径3nm）への挑戦：マスクレスHEATE法による自己形成法およびNH3添加HEATE法による高精度エッチングで直径30nm以下の高アスペクトInGaN/GaNナノ構造を作製し、オゾン水デジタルエッチングおよびTMAHエッチングを用いて直径10nm以下の極微細ナノピラーの作製条件を把握する。
④InGaN/GaN極限ナノ構造の物性評価：③の極微細化技術と②の表面パシベーション技術を用いて高品質極微細InGaN量子構造を作製し、光学特性のサイズ依存性を系統的に評価する。歪緩和効果と量子閉込効果を分離してナノ構造効果の理解を深める。
⑤InGaNナノ構造LEDと次世代光デバイスに向けた展開：ナノデバイス作製に向けたプロセス技術（絶縁体埋込、頭出し、低抵抗電極形成、素子分離など）の確立を進める。また、高アスペクトナノ構造を光共振器として利用する新しい有機/無機複合型光デバイスの構造を検討する。
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