超急速昇温を可能とする二液混合型流通合成装置を用いたゼオライトの高速合成

2017 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 17H03450
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 脇原 徹 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (70377109)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2020-03-31
• Keywords: ゼオライト

Outline of Annual Research Achievements

これまでの予備実験の結果を踏まえ、ゼオライトの高速合成を試みた。具体的には種結晶添加、高熱伝導を実現する反応器及び熱媒体の使用、最適な原料の選択、適切なエージングの実施、有機構造規定剤が壊れない程度かつできるだけ高温条件での合成、といったゼオライトを高速合成可能なすべての要素を組み合わせることにより、ゼオライト合成の短時間化を図った。その条件をもとに粘度が高すぎない条件において流通合成実験も実施した。

○工業的に重要な材料であるCHA型、MFI型ゼオライトを研究対象とした。二液混合型流通合成装置は自作した。
○ゼオライト合成中にアルミノシリケートがゲル化してしまうと管が閉塞してしまう。まず、二液混合型流通合成装置を用いずに通常のオートクレーブでゼオライトを合成、合成中の粘度変化を測定した。また、結晶性の時間変化はX線回折装置（XRD）、透過型電子顕微鏡（TEM）により評価し、ゼオライト超高速合成のための基礎的知見とした。
○例えば、ゼオライト合成原料を熱伝導性の優れた金属チューブに封入し、オイルバス中で加熱することによりMFI型ゼオライトを合成したところ、180℃においてMFI型ゼオライト、CHA型ゼオライトがわずか10分程度で安定的に合成可能であることが分かった。
〇二液混合型流通合成装置を用いた合成法もMFI,CHA型ゼオライトに関して成功した。しかし、閉塞が大きな問題となっており、再現性が取れていない。装置の改良を施し、安定的に高速合成が実現できるようにする必要がある。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

装置設計、及び初期の実験データの取得に成功している。
ゼオライト種を変えても高速合成化、及び流通合成化を成功させるために、合成条件、装置のセットアップの双方に工夫を加えている。まだ問題をかかえてはいるものの道筋は明確になっており、おおむね研究は順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

○添加する原料混合物（スラリー状）が薄い条件では比較的良好な結果が得られているが、これをできるだけ濃厚系へと展開する必要がある。また、濃度を変化させると結晶化速度も変化するケースが多く、より多くの実験を行うことにより、条件を絞り込む必要がある。引き続き主要操作パラメーターと生成物の状態（スラリーの粘度変化、結晶化度、平均粒径、粒径のばらつき等）の相関を明らかにする。