2017 Fiscal Year Annual Research Report
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17J01281
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
小野里 尚記 北海道大学, 大学院情報科学研究科, 特別研究員(DC1)
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2017-04-26 – 2020-03-31
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| Keywords | 熱電変換 / 熱伝導率 / 層状コバルト酸化物 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
熱電変換材料はその性能を無次元性能指数ZT=(s^2・σ)T/k (S:熱電能,σ:導電率, k:熱伝導率)を用いて示す。本研究では真に実用的なZT～1以上を目指す方針としてZTに二乗で効いてくる熱電能増強のため、低温域での異常な熱電能の上昇であるフォノンドラッグ現象に注目したが、フォノンドラッグを示す物質の安定性が悪いことが判明したため、今年度は熱伝導率に注目し研究を行った。NaxCoO2に代表される層状コバルト酸化物は高い電気伝導率と大きな熱電能が共存しており熱電変換材料として注目されている。また、層状構造物質はその構造の特性上、層の面直方向と面内方向で物性の異方性が存在している。今年度は層状コバルト酸化物の中でも高温域においても化学的に安定であり実用的な熱電変換材料として有望なCa3Co4O9を題材にその熱伝導率を調べた。
Ca3Co4O9薄膜作製の際に用いるサファイア単結晶基板の結晶面方位を変えることにより、結晶配向を制御したCa3Co4O9薄膜を用意し、基板面に垂直方向の熱伝導率を数100nm程度の薄膜に有効な時間領域サーモリフレクタンス(TDTR)法を用いて調べた。その結果、基板面に対して薄膜ab面が平行に配向したCa3Co4O9薄膜に比べ、基板面に対して薄膜ab面がおそよ50度傾斜したCa3Co4O9薄膜の熱伝導率が高いことがわかった。層状構造物質は面直方向に比べて面内方向の熱伝導率が一般的に高いことが知られており、本研究で作製した基板面に対して薄膜ab面が傾斜した薄膜はその面内方向の熱伝導成分の寄与が大きいため熱伝導率が大きいと推測できる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では熱電変換材料を評価する無次元性能指数ZTの中で熱伝導率に注目し研究を行った。
層状の結晶構造を有する層状コバルト酸化物Ca3Co4O9に着目し、積層構造が基板面に対して水平なものと約50度傾いたものを反応性固相エピタキシャル成長法によって作製し、TDTR法により熱拡散率を計測することで、熱伝導率の異方性を調査した。その結果、層に沿った方向の熱伝導率は層に垂直な方向と比較して熱伝導率が高いことを実験で見出した。層状コバルト酸化物は共通するCoO2層に隣接する様々な層が存在することが知られている(NaxCoO2, SrxCoO2, LixCoO2 など)。次年度は様々な隣接層を持った層状コバルト酸化物を作製し、系統的な熱伝導率の調査を行う予定である。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度は無次元性能指数ZTの中で熱伝導率に注目し研究を行った。結晶配向を制御したCa3Co4O9薄膜の熱伝導率をTDTR法を用いて計測した結果、基板面に対して薄膜ab面が平行に配向した薄膜に比べ、基板面に対して薄膜ab面がおよそ50度傾斜した薄膜は熱伝導率が大きかった。これは面内方向の熱伝導率が大きいことを示していると考えられる。次年度は傾斜した薄膜の熱輸送特性について詳細に調べる。また、層状コバルト酸化物は共通するCoO2層に隣接する様々な層が存在することが知られている(NaxCoO2, SrxCoO2, LixCoO2 など)。そこで様々な隣接層を持った層状コバルト酸化物を作製し、系統的な熱伝導率を調べる。
また、フォノンドラッグ熱電能については、ポーラロン伝導体であるチタン酸ストロンチウム(SrTiO3) を題材にキャリア濃度とフォノンドラッグ熱電能の大きさ、出現温度について調べその機構を明らかにする。具体的には研究室独自の手法である熱電能電界変調法[H. Ohta et al., Nature Commun. 1, 118(2010)]を用い、SrTiO3表面近傍のキャリア濃度を制御、低温域でのフォノンドラッグ熱電能を観測する。予備的な実験でキャリア濃度によりフォノンドラッグ熱電能の出現温度が変化することを確認している。
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