2017 Fiscal Year Annual Research Report
光学的手法を用いたペロブスカイト太陽電池中の電荷輸送機構解明と高効率化への挑戦
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17J09650
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Research Institution | Kyoto University |
Principal Investigator |
半田 岳人 京都大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)
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Project Period (FY) |
2017-04-26 – 2020-03-31
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Keywords | 太陽電池 / ハロゲン化金属ペロブスカイト / 有機無機ハイブリッド半導体 / 非鉛スズペロブスカイト / 時間分解発光 / 光電流 / キャリア移動 |
Outline of Annual Research Achievements |
近年、溶液塗布法で簡便に作製できる上に優れた光電変換特性を示すハロゲン化金属ペロブスカイト物質が、フレキシブルな太陽電池材料として注目されている。従来の研究で、ペロブスカイト物質自身の光電特性は徐々に解明されつつある。さらなる太陽電池効率向上のためには、物質のみならず実際のデバイス構造中におけるキャリア挙動の解明が強く望まれる。特に、デバイス構造特有の物質界面におけるキャリア移動機構の理解と制御が重要となる。本研究では、レーザー分光を駆使したペロブスカイト太陽電池中の物質界面キャリア移動機構の解明を目的に研究を進めている。 本年度では、光吸収層であるペロブスカイト層からの発光とデバイス全体の光電流を計測するシステムの立ち上げと改良を進め、キャリア再結合と層間キャリア移動過程の競合機構の解明を行った。特に、実際の太陽電池動作条件により近い、電圧印加下における鉛ペロブスカイト太陽電池の光キャリア挙動を調べた。その結果、鉛ペロブスカイト太陽電池デバイスからの発光寿命は、印加電圧に対してほとんど変化しないことを明らかにした。つまり印加電圧に対する応答が、従来の無機半導体太陽電池の電圧依存性と異なることが分かった。この結果は、界面電子状態の制御などにより、電圧印加下における光吸収層内部のキャリア密度の増加が実現できれば、更なる変換効率向上が可能であることを示唆する。また、非鉛系材料であるスズペロブスカイト太陽電池のキャリア損失機構も調べた。鉛系とは異なり、スズ系材料においては光吸収層の高品質化が急務であることを明確に示した。さらに、キャリア移動過程の直接観測のための赤外フェムト秒ポンププロ―ブ光学システムの構築をほとんど完了した。
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Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は、以下の点を当初の目標として研究を進めた。(i)時間分解発光と光電流の同時計測によるキャリア再結合と層間キャリア移動過程の競合機構解明、(ii)実際の太陽電池動作条件に相当する電圧印加下における光キャリア挙動の解明、(iii)赤外域フェムト秒ポンププロ―ブ光学システムの構築。 (i)について、光吸収層内のキャリア密度の増加に伴い、輸送層へのキャリア移動時間が遅くなるとともに、光吸収層内のキャリア再結合損失が増加することを明らかにした。この結果から、鉛ペロブスカイト太陽電池が効率よく動作する光照射強度上限を示すとともに、界面におけるキャリア蓄積の解消がデバイス特性向上のために必要であることを明らかにした。また、非鉛系スズペロブスカイトを用いた太陽電池においても同様の発光・光電流計測を行うことで、スズ系材料では光吸収層自身の光キャリアの長寿命化が効率改善に向けて必須であることを示した。このように、キャリア再結合と移動過程の競合機構の解明および、実際のデバイス特性との関連を明らかにすることに成功した。 (ii)については、実際に電圧印加下の鉛ペロブスカイト太陽電池試料に対して時間分解発光計測を行い、大きい電圧印加下でも発光寿命がほとんど変化しないことを明らかにした。これは、電圧印加下においても光吸収層から輸送層へのキャリア移動が起きていることを示唆する。電圧印加下でのキャリア移動の抑制が実現できれば、更なる変換効率向上が可能であることを示した。 (iii)については、ポンププローブ計測用の光学システムはほとんど構築が終わった。これから、プローブ光検出装置からのデータ処理の最適化を行う必要がある。以上の理由から、本年度までの研究は、おおむね順調に進展していると考えている。
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Strategy for Future Research Activity |
今後の研究計画として、ポンププローブ計測用の光学システムを実際に運用し、電荷輸送層由来の吸収率変化をモニターすることで、層間キャリア移動時間を直接評価する。そのために、プローブ光検出装置からのデータ処理の最適化を進める。さらに、これまでに構築した時間分解発光と光電流の同時測定システムを併用し、吸収・発光・光電流の結果を総合的に解析する。 これらの測定を種々の構造の太陽電池デバイスに対して行い、デバイス動作機構の包括的な理解を進めるとともに、最適なデバイス設計を探索する。具体的には、積層構造や電荷輸送層が異なるデバイスや、光吸収層に非鉛ペロブスカイトなどを用いたデバイスのキャリア挙動を解明する。本年度までに、分光測定で評価したキャリア再結合・界面キャリア移動過程から、実際のデバイス特性を定量的に評価する解析手法を確立してきた。得られた分光測定結果と解析結果をデバイス作製にフィードバックさせ、ペロブスカイト太陽電池の高効率化を図っていく。さらに、ペロブスカイト半導体で新たに発見したフォトリフラクティブ効果のメカニズムの解明を進めると同時に、デバイス構造で発現するかどうかも研究する。太陽電池以外の薄膜構造デバイスの特性を評価することで、界面でのキャリア挙動の全貌を明らかにしていく。
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Research Products
(12 results)