2017 Fiscal Year Research-status Report
衝撃圧縮その場時間分解X線構造解析法による構造変化ダイナミクスの解明
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17K05702
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
興野 純 筑波大学, 生命環境系, 講師 (40375431)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
一柳 光平 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 研究員 (70435618)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 時間分解XRD / レーザー速度干渉計 / 透過型電子顕微鏡 / 電子線後方散乱回折 / PF-AR / SACLA |
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| Outline of Annual Research Achievements |
太陽系の初期段階では，小天体同士の衝突集積現象が多く生じていたことが知られており，惑星進化を理解するには衝突による高温高圧下における諸性質が重要となる．本課題では，これまで直接観察することは不可能であった構造変化過程をその場観察し，衝撃高温高圧下での物質の変化を結晶構造レベルで解明していくことを目指している．
本研究は，主に放射光施設PF-ARで行ない，NW14Aビームラインの昨年度から整備されつつあるガラスレーザーを用いてレーザー衝撃下での物質の応答を観察する．衝撃圧縮過程での物質の構造変化を正確に観察するためには，ガラスレーザー照射によって発生する衝撃波の特性を理解する事が重要である．そこで本年度は，はじめに時間分解XRD測定とレーザー速度干渉計（VISAR）による衝撃波速度測定を安定的に行えるシステムの構築を行い，続いて，金属Al試料のレーザー衝撃下での構造変化過程を観察した．さらに，衝撃波伝播の影響を理解するため，衝撃が加わった後の金属Al試料の状態を，透過型電子顕微鏡（TEM），および電子線後方散乱回折（EBSD）分析も行なった．これらの実験により，ガラスレーザー照射による衝撃圧縮下での時間分解XRD観察が安定的に可能になり，レーザー衝撃波特性を観察することも可能になった．その後，試料構成の改善（レーザーアブレーターの衝撃波への影響の観察）や，他の金属試料（Fe試料）の時間分解XRD測定も実施した．さらに，同様のレーザー衝撃実験をSACLAの自由電子レーザー（XFEL）施設でも行い，ピコ秒レーザー衝撃圧縮下での金属試料の構造変化を観察した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
[PF-AR NW14Aでの時間分解XRD測定] 今年度は，PF-AR NW14Aビームラインに設置したガラスレーザー照射による圧力発生システムを構築し，衝撃圧縮下での時間分解XRD測定を安定的に実施できるようになった．これにより，発生する衝撃波特性の観察が出来るようになり，まずは金属Al試料を用いて発生衝撃圧の測定，衝撃波の構造の観察，最適なアブレーターの選定を行なった．金属Alの衝撃実験から，試料内部で少なくとも20GPa以上の衝撃圧力の発生し，その後，約10ナノ秒間で圧力が解放されていく様子が観察された．レーザー衝撃実験では，レーザー照射表面のアブレーションにより衝撃波が発生するが，本実験ではPETフィルムアブレーターを用い，その表面加工や厚さ調整により最適なアブレーター構成を明らかにした．金属Fe試料の衝撃下での構造変化観察からは，可逆的変化である高圧相転移を圧縮時の高圧相への変化から脱圧に伴う元の構造への逆変化まで連続的なイメージとして観察することに成功した．
[回収試料の電子顕微鏡観察] 透過型電子顕微鏡観察から，結晶粒の微細化，ボイドの形成など衝撃波伝播に起因する変化が確認された．金属Alの結晶粒径は衝撃前後で約60μmから約5μm以下に微細化した．この結果も踏まえて今後時間分解XRDで見えている構造変化を考察する．
[SACLAでの時間分解XRD測定] ピコ秒レーザー衝撃下での時間分解XRD測定を行なった．金属Cu試料を用いた実験結果の解析から，少なくとも11 GPa以上の衝撃圧力下での構造変化の観察された．ジルコニア試料に対する同衝撃下では，XRDパターンを100 ピコ秒ごとに観察し，衝撃下での構造変化の経路，変化速度を観察した．今回の実験から，XFELを用いたピコ秒時間分解測定も可能であることが確認された．
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| Strategy for Future Research Activity |
[ジルコニア試料の高圧挙動の解明] 破壊靭性を示す材料として知られているイットリア添加安定化ジルコニア試料（3Y-TZP）の衝撃高圧力下での構造変化挙動を観察する．イットリア添加により標準状態では正方晶系で安定であるが，亀裂の進展の先端では低圧相である単斜晶系に相転移することが破壊靭性の高さの要因である．しかし，衝撃下での相変化挙動は明らかになっていない．そこで，時間分解XRD法を用いてこの構造変化をその場観察する．これまでに比較的変化速度が速いマルテンサイト型の相転移であるFeの高圧相転移の観察に成功しており，同じマルテンサイト型の相転移であるジルコニアの正方晶-単斜晶相転移の観察も可能であると考える．ピコ秒レーザーでは既に衝撃実験を行なっており，ナノ秒レーザーでも同様の衝撃実験を行なって結果を比較する．静的高圧実験も行い，これらの実験と第一原理計算による結果を踏まえて歪み速度の違いと構造変化について考察する．
[レーザー衝撃実験試料作製法の確立] レーザー衝撃実験に用いる試料には，真密度に近いかさ密度，約100μm以下で平面をもつ箔型試料を用いる必要がある．これらの条件を満たさない場合，衝撃圧力が試料に加わらない．粉末試料からこれらの条件を満たす試料の作成方法が確立されれば，様々な試料のレーザー衝撃圧縮下での構造変化が観察可能になる．そこで，本年度は金属粉末に対し，ダイヤモンドアンビルセルを用いて圧縮して箔型粉末加圧体を作成しレーザー衝撃下での時間分解XRD測定を行なった結果，10 GPa以上のピーク衝撃圧力を持つ衝撃波によって試料が圧縮される試料の作製に成功した．しかしながら，同方法はケイ酸塩鉱物に対しては未だ成功しておらず，今後は，温度もかけられるアンビルを用いてケイ酸塩鉱物であるカンラン石試料を作成し，カンラン石の高圧相転移機構の解明を目指す．
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| Causes of Carryover |
3月に実験の出張費を計上していたが差額が生じた．その差額を年度内に執行することが残りの期日的に不可能であった為．
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