2020 Fiscal Year Annual Research Report
Establishing transition-state and excited-state calculation methods for large complicated electronic structure systems and their application to biomolecular reactions
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17K05738
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
小林 正人 北海道大学, 理学研究院, 准教授 (40514469)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
赤間 知子 北海道大学, 理学研究院, 特別研究員(RPD) (60580149)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 理論化学 / 量子化学 / 電子相関 / 大規模系計算 / 遷移状態計算 / 励起状態計算 / Hartree-Fock-Bogoliubov法 / 正準基底 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、大規模計算法の分割統治(DC)法と複雑系電子状態計算法のHartree-Fock-Bogoliubov (HFB)法を土台として、大規模で複雑な電子構造を持つ系の遷移状態探索や電子励起状態を取り扱うための量子化学理論の確立を目的とした研究を展開した。
最終年度では、昨年度までに理論・プログラム開発を行っていたDC-MP2計算及びDC-SCFエネルギー勾配計算におけるバッファ領域の自動決定法を論文化した。また、超大規模量子化学計算によって遷移状態探索を可能とするため、昨年度反応経路自動探索プログラムGRRMと接続したDCDFTBMDプログラムに加えて、xTBプログラムとの連成計算も可能とした。このプログラムを用いてシチジンデアミナーゼにおけるプロトン移動過程の計算を行い、シチジン型からウリジン型に変化する多段階の反応過程のエネルギープロファイルを得ることに成功した。
また、電子励起状態を取り扱う時間依存HFB (TD-HFB)法については、昨年度までに理論・プログラム開発を完了したが、電子数が変化して誘起双極子モーメントがすぐに発散してしまう問題が生じた。そこで、すでに核物理の分野で提案されている各時刻の密度行列に対して正準となる基底を用いる正準基底時間依存HFB (Cb-TD-HFB)法を量子化学計算プログラムに導入することにより、電子数が変化しないように改良を行った。現在のCb-TD-HFB計算プログラムはまだ十分に最適化されておらず、計算対象が限定されるものの、静的電子相関が大きく寄与する水素分子の解離極限における励起状態計算ができるようになった。今後、本プログラムをさらに改良して大規模系へと適用していきたいと考えている。
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