2018 Fiscal Year Research-status Report
遷移金属錯体の励起状態における超高速緩和ダイナミクスの理論的解明
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17K05747
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
井内 哲 名古屋大学, 情報学研究科, 助教 (50535060)
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2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 遷移金属錯体 / 励起状態ダイナミクス / 項間交差 / 電子緩和 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題は、分子動力学シミュレーションを用いて、遷移金属錯体の励起状態で起こる項間交差や構造変化を伴う超高速の緩和ダイナミクスの詳細を明らかにすることを目的としている。平成30年度は、前年度に引き続き、プロトタイプとして緩和ダイナミクスの実験研究が行われてきているトリスビピリジン鉄(II)錯体を研究対象にした。
具体的には、前年度に引き続いて、分子動力学シミュレーション計算に用いるためのモデル電子ハミルトニアンの開発、および分子動力学計算プログラムへの実装を行った。特に、核座標に対する微分やスピン軌道相互作用をモデル電子ハミルトニアンの枠組みで評価するための方法の開発が前年度に中途であったため、これらについて分子動力学計算プログラムへの実装まで完了させた。並列化に基づくプログラムの高速化により、現実的な計算コストで分子動力学シミュレーションを実行可能にした。また、遷移双極子モーメントをモデル電子ハミルトニアンの枠組みで評価するための方法の開発と実装も行った。さらに、非断熱分子動力学シミュレーションの準備として、トラジェクトリーに沿って非断熱結合要素を解析的に評価可能にするとともに、スピン混合状態に対しても分子動力学シミュレーションを実行可能にした。
これらの準備を基に、トリスビピリジン鉄(II)錯体水溶液に対して平衡分子動力学シミュレーションを行い、溶媒和や吸収スペクトルの解析などを通じてモデルハミルトニアンの妥当性を調べる段階まで到達した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
4: Progress in research has been delayed.
Reason
平成３０年度は、トリスビピリジン鉄(II)錯体の光励起後の緩和ダイナミクスを追跡する非断熱分子動力学シミュレーションまで行うことを計画していた。しかし、今後のシミュレーションの計算コストをできる限り減らすことを目途に行ったプログラムコードの高速化に予想以上の時間がかかったこと、および状態密度の高い励起状態のために検証にも時間を費やしているため、非断熱分子動力学シミュレーションまでとりかかることができなかった。そのため遅れていると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
引き続きモデルハミルトニアンの妥当性を調べつつ、成果を論文としてまとめるための準備を進める。研究の進行は遅れているものの、当初の研究計画の変更を要するものではないため、予定通り未実行の非断熱分子動力学シミュレーションに着手し、トリスビピリジン鉄(II)錯体の励起状態における光励起後の緩和過程の詳細を解析する。
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| Causes of Carryover |
初年度からの繰り越し分と合わせてワークステーションを購入したが、予算を使い切る必要なく十分なスペックのものを購入できた。生じた残額分については、次年度に追加予定のワークステーションの費用に充て、研究の進捗状況に合わせた適切な性能のものを購入する予定である。
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