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2017 Fiscal Year Research-status Report

導電性高分子のゼーベック効果と高効率有機熱電材料の開発

Research Project

Project/Area Number 17K05965
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

播磨 裕  広島大学, 工学研究科, 名誉教授 (20156524)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 今榮 一郎  広島大学, 工学研究科, 准教授 (90293399)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords熱電効果 / Seebeck係数 / 電気化学 / ドープ率
Outline of Annual Research Achievements

化学的に合成されたPHT(poly(3-hexylthiophene))膜を用いて,PHT膜の様々な物性の違いが Seebeck係数(S)のドープ率依存性に与える影響を調査した。まず最初に,溶媒にアセトニトリル,電極にITO,電位制御に三電極系を用いることによってドープ率が電気量測定(Chronocoulometry法)から正確に求まることを立証した。さらに,ドープ率制御したPHT膜を溶液から取り出してその安定性を確認した後にPHT膜のSeebeck係数を測定した。このようにして計測したSeebeck係数のドープ率依存性は以前に報告された結果とは大きく異なるものであった。この相違の理由は,XPSという表面分析法でドープ率を評価した以前の報告では膜全体のドープ率が正しく評価出来ていないことによるものと結論した。さらに本手法の信頼性を確認後,Seebeck係数のドープ率依存性に与えるドーパントアニオンの相違,PHTのregioregularity(位置規則性)の違い,重合法の相違(化学重合と電解重合),PHT膜の酸化法(NOPF6による化学酸化と電気化学酸化)の違いについて検討した結果,regioregular PHT膜の log S vs. log (doping level)プロットはドーパントの種類や酸化法の違いによらず傾き-1の直線となることを見出した。金属や縮退半導体に対する理論的考察から,log S vs. log (doping level)プロットが直線となることや,その傾きが-(3/4)であることが知られている。勾配は少し異なるものの,理論的に予測される二つの物理量の直線関係と一致する本結果は極めて興味深いものである。一方,膜質や位置規則性の相違はSeebeck係数の大きさに影響を与えることを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

化学的に合成されたPHT膜を用いた研究は当初の計画通りに進んでおり,ドーパントの種類や酸化法の違いによらずにlog S vs.log (doping level)プロットが傾き-1の直線となるという興味深い事実を見出した。この結果は学術的に重要な意味を持つと同時に,高機能な有機熱電材料の開発においても有用な知見を与える。このように本申請で提案した研究手法とその視点は極めて有効なものであることが明らかとなっており,研究はおおむね順調に進展していると言える。

Strategy for Future Research Activity

PHT膜を用いた研究を概ね完了した後に,現在有機熱電材料として脚光を浴びているPEDOT(poly(ethylenedioxythiophene))膜に研究の対象を移す。PHT膜の場合と同様に,ドープ率をChronocoulometry法を用いて評価し,ドープ率とSeebeck係数の関係を解明する。さらに,PEDOT膜に少量のEG(ethylene glycol)やDMSO(dimethyl sulfoxide)を添加することによって電気伝導率が数桁にわった向上することが知られていることから,これらのドーパントによるSeebeck係数への影響を調査する。

Causes of Carryover

年度末に物品の購入を予定していたが,実験内容の変更によって購入計画に変更が生じ,予算が未使用となった。今年度未使用額の約6万円はH30年度の予算執行計画の中に含めて使用することを予定している。

  • Research Products

    (12 results)

All 2018 2017

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Seebeck coefficients of regioregular poly(3-hexylthiophene) correlated with doping levels2018

    • Author(s)
      Imae, Ichiro; Akazawa, Ryosuke; Harima, Yutaka
    • Journal Title

      Physical Chemistry and Chemical Physics

      Volume: 20 Pages: 738-741

    • DOI

      10.1039/C7CP07114K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly improved thermoelectric performances of PEDOT:PSS/SWCNT composites by solvent treatment2017

    • Author(s)
      Zhang, Lu; Harima, Yutaka; Imae, Ichiro
    • Journal Title

      Organic Electronics

      Volume: 51 Pages: 304-307

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2017.09.030

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrosynthesis of a multilayer film stacked alternately by poly(3,4-ethylenedioxythiophene) and reduced graphene oxide from aqueous solution2017

    • Author(s)
      Imae, Ichiro; Fujimoto, Daiki; Zhang, Lu; Harima, Yutaka
    • Journal Title

      Electrochemistry Communications

      Volume: 81 Pages: 65-69

    • DOI

      10.1016/j.elecom.2017.06.005

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] PEDOT:PSSの熱電変換特性のドープ率依存性2018

    • Author(s)
      今榮一郎、石梦燕、大山陽介、播磨裕
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] 電気化学的手法によりドープ率を制御したポリヘキシルチオフェンの熱電変換特性2017

    • Author(s)
      今榮一郎、赤澤亮介、播磨裕
    • Organizer
      第14回日本熱電学会学術講演会
  • [Presentation] ポリ(3-ヘキシルチオフェン)のドープ率評価と熱電変換特性2017

    • Author(s)
      今榮一郎、赤澤亮介、播磨裕
    • Organizer
      第66回高分子討論会
  • [Presentation] 高い熱電変換能を有するPEDOT/SWCNT複合体の簡便合成法の開発2017

    • Author(s)
      今榮一郎、張露、播磨裕
    • Organizer
      第14回日本熱電学会学術講演会
  • [Presentation] PEDOT/グラフェン交互積層膜の簡便な合成法の開発2017

    • Author(s)
      今榮一郎、藤本大樹、播磨裕
    • Organizer
      第66回高分子討論会
  • [Presentation] 簡便な手法により作製した導電性高分子/カーボンナノチューブ複合膜の熱電変換特性2017

    • Author(s)
      今榮一郎、張露、播磨裕
    • Organizer
      第36回無機高分子研究討論会
  • [Presentation] Synthesis and Photovoltaic Performances of Novel D-A Copolymers Having Oligothiophenes Partially Containing 3,4-Ethylenedioxythiophene2017

    • Author(s)
      I. Imae, H. Sagawa, Y. Harima
    • Organizer
      9th International Conference on Molecular Electronics and Bioelectronics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tuning of Thermoelectric Properties of Polythiophenes by Their Chemical Structures and Doping Levels2017

    • Author(s)
      I. Imae, T. Koumoto, R. Akazawa, Y. Harima
    • Organizer
      2017 International Conference on Thermoelectrics
    • Int'l Joint Research
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 熱電変換材料の製造方法、熱電変換素子の製造方法及び熱電変換材料の改質方法2017

    • Inventor(s)
      播磨裕,今栄一郎,櫻井康成,渡辺淳,後藤慶次
    • Industrial Property Rights Holder
      播磨裕,今栄一郎,櫻井康成,渡辺淳,後藤慶次
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2017-155925

URL: 

Published: 2018-12-17  

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