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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Development of vitrification technique based on structural analysis using neutron scattering

Research Project

Project/Area Number 18H01921
Research InstitutionJapan Atomic Energy Agency

Principal Investigator

元川 竜平  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 金子 耕士  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30370381)
永井 崇之  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 核燃料・バックエンド研究開発部門 核燃料サイクル工学研究所 再処理技術開発センター, 研究主幹 (70421469)
小林 大志  京都大学, 工学研究科, 准教授 (80630269)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2022-03-31
Keywords中性子小角散乱
Outline of Annual Research Achievements

ガラス固化体の原料となるホウケイ酸ガラスは、ガラスの融点降下を促すNa2OやLi2O、耐水性を向上させるAl2O3、分相を抑制するZnO/CaO等が添加されているが、これらの成分がガラスのナノ構造変化に対してどのような影響を与えるかを明らかにした結果は報告されていない。本年度は、まずガラス固化体の製造に供するガラス原料(ホウケイ酸ガラス)についてNa2O含有量の増加に伴うナノ構造変化を中性子小角散乱法により観察した。Al2O3/Li2O/CaO/ZnO/Na2Oを添加したホウケイ酸ガラス(質量%比SiO2/B2O3=60/20)について、Na2O含有量を0, 2, 4, 10wt%に調整した4種のガラス試料を作製した。作製手順は、アルミナルツボに入れた原料粉末を大気雰囲気で1150度に加熱して2.5時間保持後、溶融ガラスを黒鉛モールドへ流し込み、室温まで徐冷した。作製したガラス試料を直径30 mm, 厚さ0.5 mmに加工し、下記の中性子小角散乱測定に供した。中性子小角散乱実験は米国オークリッジ国立研究所の核破砕中性子源(SNS)に設置された装置(EQ-SANS, BL-6)を用いて行った。入射中性子波長0.05から1.0 nmの中性子を試料に照射し、散乱された中性子をヘリウムガス2次元検出器で観測した。得られたデータは飛行時間法を用いて分析され、波数に対する絶対散乱強度を得た。その結果、数10 nmのドメインが形成されていることを示唆する散乱ピークが観測され、このドメインは周期性を保ちながら空間的に分布していることが明らかにされた。その周期サイズはピーク位置から定量され、Na2O添加量の増加に伴い小さくなることが示された。10 wt%以上のNa2Oを原料ガラスに添加した場合にはピークが消失しており、周期構造は形成されないことが示された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の見通しに沿って、中性子小角散乱法を用いた構造解析で新しい知見得ることができている。

Strategy for Future Research Activity

来年度は、Li2OやZnO/CaOの添加が原料ガラスのナノ構造に与える影響についても中性子小角散乱法を用いて検討する。また、X線や中性子回折測定を併用することで模擬廃液含有ガラス固化体中で結晶化する成分やガラスネットワークの構造解析を視野に入れた実験を進める。さらに、今年度は中性子イメージング測定のためのコリメータ設計(分解能、観測実空間スケールの計算)を完成させており、来年度以降にこれを用いてガラス固化体内部の不均一構造とその種類(化学種や形態)をマッピングすることを目指す。

Research Products

(4 results)

All 2019 2018

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] A Telescoping View of Solute Architectures in a Complex Fluid System2019

    • Author(s)
      Ryuhei Motokawa, Tohru Kobayashi, Hitoshi Endo, Junju Mu, Christopher D Williams, Andrew J Masters, Mark R Antonio, William T Heller, Michihiro Nagao
    • Journal Title

      ACS Central Science

      Volume: 5 Pages: 85-96

    • DOI

      10.1021/acscentsci.8b00669

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 中性子小角散乱法によるガラス固化用ホウケイ酸ガラスのナノ構造解析2018

    • Author(s)
      元川竜平、金子耕士、永井崇之、岡本芳浩
    • Organizer
      日本原子力学会 2018年秋の大会
  • [Presentation] SANS Study of Hierarchical Structure Assembled by Coordination Species in Biphasic Solvent Extraction2018

    • Author(s)
      Ryuhei Motokawa
    • Organizer
      International Exchange Meeting on Partitioning and Transmutation
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ガラス固化用ホウケイ酸ガラスのナノ構造解析2018

    • Author(s)
      元川竜平、金子耕士、永井崇之、岡本芳浩
    • Organizer
      日本中性子科学会 第18回年会

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Published: 2019-12-27  

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