2019 Fiscal Year Annual Research Report
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18H01936
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
小松 一生 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (50541942)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
町田 真一 一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 研究員 (30554373)
則竹 史哉 山梨大学, 大学院総合研究部, 助教 (50755569)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 氷 / 高圧 / 中性子回折 / 積層不整 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
立方晶氷(ice Ic)は、通常の氷である六方晶氷(ice Ih)を除けば、地球圏内で唯一天然に産する氷であり、宇宙空間にも普遍的に存在する可能性の高い重要な氷の多形の一つである。一方で、これまで合成されたice Icには全て例外なく積層不整があり、完全なice Icの存在は未だ確認されていない。本研究では、世界で初めて積層不整のない完全なice Icを合成し、このice Icを基軸として新たな氷の物理化学を開拓することを目的とする。
2019年度は、2018年度に発見した積層不整のないice Icの中性子回折パターンを詳細に解析した。積層不整のないice Icは、ice Icと同じ水分子のフレームワークを持つ水素ハイドレートの高圧相（C2)から、ゲスト分子である水素を抜き取る手法を用いて合成した。水素ハイドレートC2は、水と水素が共存する状態で、約2 GPa以上の圧力をかけることで合成することができる。本研究では、水素化マグネシウムを内部水素源として圧力セル中に封入し、加熱して水素と水およびマグネシウム水酸化物の混合物にしたのち、約3 GPaまで加圧することで、C2を得た。さらに、これを低温して常圧まで回収することで、積層不整のないice Icを合成することに世界ではじめて成功した。さらに、このice Icは240 Kもの温度まで安定に存在することができ、積層不整したice Icに比べて顕著な温度安定性を示した。これはice Icからice Ihへの相転移の起点となる転位の数が少ないことを意味していると考えられる。
本成果は、Nature Communications誌に掲載され、Editor's highlightに選出された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究の、積層不整のないice Icを得るという成果は、Nature Communications誌のEditor's highlightに選出されたほか、最近、Nature Materials誌のNews&Viesでも紹介された (C.G. Salzmann & B.J. Murray, Nature Materials, 19, 581-589, 2020)。ice Icは、冷凍食品や宇宙空間など、普遍的に存在するため、その純粋な単体が得られたという成果は極めてインパクトの強いものである。研究開始当初は、積層不整のないice Icが存在すること自体に懐疑的な研究者も多かった。しかし、本成果の発表日と同日に、別の研究グループからも積層不整のないice Icが我々とは異なる方法で合成できることが発表された（del Rosso et al., Nat. Mater. 19, 663-668, 2020)ため、ice Icの存在自体は確立されたように思う。２つの独立した研究グループが、異なる方法で積層不整のないice Icを確認する、という事態は、研究開始当初には想定しておらず、今後、世界的にice Icに関する研究が加速していくものと思われる。今後の氷の物理化学の進展を考える上で、本成果はマイルストーンになりうる重要な成果であるため、当初の計画以上に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究で合成に成功したice Icを基軸として、水素ガスの再吸着実験や熱分析実験を行い、水素ハイドレートとice Icとの間の熱力学的な相関係を明らかにする。また、ice Icを出発物質にして、低温で高圧にすることでアモルファス状態に相変化させることで、ice Ihからできるアモルファス状態と比較する。すでに、昨年度予備的な実験を行っており、ice Ihと同様に高密度アモルファス氷になる兆候を得ているが、今年度は複数回の再現実験を行い、ice Ihとの比較研究を行う。これらの比較を通して、なぜ氷Icが通常の方法では生成されないのか、基礎的な知見を得たい。また材料としての氷Icの利用についても検討していく方策である。
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