2018 Fiscal Year Annual Research Report
異種アニオン導入による非晶質酸化物半導体の高移動度化：起源の解明と新材料探索
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18H02054
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
廣瀬 靖 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (50399557)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
関場 大一郎 筑波大学, 数理物質系, 講師 (20396807)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 非晶質半導体 / 複合アニオン化合物 / 薄膜トランジスタ / 熱電変換 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
非晶質半導体はフラットパネルディスプレイやフレキシブルデバイスの基幹材料の一つである。近年、非晶質酸窒化亜鉛（ZnON）において200 cm2V-1s-1を超える高移動度が報告され、酸化物への異種アニオン導入が気象元素を含まない高移動度非晶質半導体の開発戦略として注目されている。本研究では、非晶質酸窒化物、酸フッ化物、酸硫化物などの複合アニオン化合物薄膜を合成し、(1)非晶質ZnONの高移動度の起源を探るとともに、酸化物への異種アニオン導入を利用した高移動度非晶質半導体の設計指針を明らかにすることを目指す。並行して、(2)光学特性や熱電変換特性などの新たな機能開拓にも取り組む。
本年度はZn系材料を中心に研究を行った。項目(1)に関しては、まず従来よりも広い範囲で窒素含有量を制御した非晶質ZnON薄膜を合成し、窒素量と移動度の関係を調べた。スパッタリング法で堆積したZn3N2の厚膜をターゲットに用いた反応性パルスレーザー堆積（PLD）法を開発し、従来よりも窒素含有量が高い薄膜（N/(N+O)>0.5）を合成することに成功した。一方で移動度の大きな上昇は見られず、ZnONの高移動度はNの導入に伴うカチオン間距離の縮小や共有結合性の上昇によるものではないことが示唆された。なお、エンドメンバーであるZn3N2薄膜は結晶化し、非晶質膜を得られなかった。また、ZnF2ターゲットを用いた反応性PLD法により非晶質酸フッ化亜鉛（ZnOF）薄膜を合成することに成功した。項目(2)に関しては、フレキシブル熱電変換変換素子への応用を念頭に置き、低抵抗なZnON薄膜のゼーベック係数と熱伝導率を評価した。その結果、ZnONのゼーベック係数は低キャリア濃度領域で非晶質酸化物半導体よりも大きいことを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
項目(1)については、Zn系材料（ZnON, ZnOF, ZnOS）薄膜を比較することで、カチオン間距離や結合のイオン性が移動度に及ぼす影響を調べている。これまではZnOを窒素ラジカルで部分窒化するプラズマ支援PLD法を用いて非晶質ZnON薄膜を合成していたが、窒素含有量がN/(N+O)<0.5に限られていた。窒素含有量の高い試料の合成法として、Zn3N2を酸素ガスで部分酸化する反応性PLD法が有効だが、大気中で不安定なZn3N2のターゲットの作成が困難という問題があった。スパッタリング法で堆積したZn3N2の厚膜をターゲットに用いることでこの問題を解決し、窒素含有量の高い薄膜の合成が可能となったことは、アニオン組成と移動度の関係を調べるうえで重要な進展であった。また、反応性PLD法によるZnOF薄膜の合成に成功し、結合のイオン性と移動度の関係についても調べる準備が整った。項目(2)に関しては、非晶質ZnON薄膜が非晶質酸化物半導体よりも優れた熱電変換特性を有することを明らかにした。以上より、概ね順調に進展していると結論した。
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| Strategy for Future Research Activity |
項目(1)については、当初の計画に沿って進める。非晶質ZnON薄膜については、伝導帯下端のポテンシャルの空間的な揺らぎと移動度の関係を定量的に評価する。具体的には、輸送特性（キャリア濃度や移動度、ゼーベック係数）の温度依存性を測定し、パーコレーション伝導モデルでフィッティングすることで障壁高さを定量的に評価する。並行して、組成やキャリア濃度の異なる非晶質ZnOF薄膜を合成して輸送特性を評価し、Zn-O-X系におけるイオン結合性やカチオン間距離との関係を系統的に調べる。
項目(2)のデバイス応用に関しては、残留キャリア濃度がZnONよりも低い非晶質ZnOS薄膜をチャネル層に用いた薄膜トランジスタの作製に取り組む。プロトタイプとしてSiO2膜付きSi基板を用いたボトムゲート型TFTを作成し、トランジスタ特性を非晶質酸化物半導体と比較する。熱電変換デバイス応用に関しては、非晶質ZnON薄膜のキャリア濃度を制御して出力因子を最適化するとともに、サーモリフレクタンス法を用いて熱伝導率を測定して性能因子ZTを評価する。
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