Fabrication of room-temperature multiferroic materials by rare-earth iron oxide system with triangular lattices

2020 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 18H02057
• Research Institution: Okayama University
• Principal Investigator: 藤井 達生 岡山大学, 自然科学研究科, 教授 (10222259)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 池田 直 岡山大学, 自然科学研究科, 教授 (00222894) ; 狩野 旬 岡山大学, 自然科学研究科, 准教授 (50375408)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2022-03-31
• Keywords: 希土類鉄酸化物 / エピタキシャル薄膜 / マルチフェロイックス / スパッタ法 / SHG

Outline of Annual Research Achievements

前年度までの研究においては，α-Al2O3基板上にバッファ層としてFe3O4を導入することで，基板とのミスフィットを低減し，結晶性・配向性に優れたエピタキシャルYbFe2O4薄膜の作製に成功するとともに，バルクと同様の電荷秩序構造の存在を確認している．そこで本年度は，α-Al2O3基板に加え，YbFe2O4とのミスフィットがα-Al2O3よりも小さいYSZ(111)基板上で成膜を試み，得られたYbFe2O4薄膜の構造と磁気転移温度TNの関係について，両者を比較した．その結果，ミスフィットの小さいYSZ基板の方が，成長したYbFe2O4膜は結晶子径が大きくなっており，しかも，非常に明瞭な磁気転移温度が磁化測定において観察された．また薄膜のTNは，結晶子径が大きいほど，もしくはc軸長が短いほど系統的に上昇することが明らかとなった．くわえて，YSZ基板上のYbFe2O4薄膜は，これまでに報告されていた6回対称のダブルドメイン構造ではなく，成膜条件を最適化後は，YbFe2O4単結晶と同様に3回対称を示し，シングルドメイン構造をとることが明らかになった．さらに，電子線回折の結果，YSZ(111)基板においても、YbFe2O4薄膜はバルク結晶と同様に，[110]方向に3倍周期の電荷秩序構造を持つことが判明するとともに，薄膜からの第二高調波発生(SHG)を測定したところ，YbFe2O4薄膜には反転対称性の破れ，すなわち電子分極が存在し，磁性と強誘電性が共存するマルチフェロイック材料となることを確証した．

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

基板をZrO2(111)に変更したことにより、非常に結晶性が高くシングルドメイン構造をとるYbFe2O4薄膜を合成することに世界で初めて成功した。くわえて、YbFe2O4薄膜由来のSHG測定にも成功し、得られた薄膜が電気分極、すなわち強誘電性を示すことも証明できたため、上記のように判断した。

Strategy for Future Research Activity

基板をYbFe2O4との格子ミスフィットがより小さいZrO2(111)単結晶基板に基板を変えることで、結晶性に優れかつシングルドメイン構造をとるYbFe2O4単層膜を作製することに成功した。そこで今後は、ZrO2(111)単結晶基板上でのYbFe2O4/Fe3O4多層膜の作製へと展開し、サファイア単結晶基板上では明瞭に観察できなかった多層膜でのYbFe2O4のキュリー温度を磁化測定から明らかにする。その上で、層間の交換結合がYbFe2O4のキュリー温度に及ぼす影響を明確に検証することを目指す。また、多層膜のSHG測定を行い、多層化がYbFe2O4の電気分極に与える影響を明らかにし、磁性と強誘電性が共存するYbFe2O4のマルチフェロイック物性についての理解を深める。