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2020 Fiscal Year Annual Research Report

Development of hydrogen membranes based on hydride ion conductors

Research Project

Project/Area Number 18H02066
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

青木 芳尚  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (50360475)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小林 玄器  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 准教授 (30609847)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywords金属窒化物膜 / 水素透過 / ヒドリドイオン / アンモニア合成
Outline of Annual Research Achievements

ヒドリド伝導性の岩塩型MoN金属窒化物水素透過膜とRu触媒からなる、メンブレンリアクターを作製した。メソポーラスγアルミナ層で表面修飾した多孔質アルミナ焼結体を基板とし、反応性スパッタ法によりMoN金属窒化物緻密膜をメソポーラスγアルミナ層上に均一に形成した。それを用いた水素透過試験から、顕著な選択的水素透過が観察され、MoNも,
TiNやHfNと同様に水素透過性を持つことが確認された。このMoN膜上に、更にMoNとRuNの複合膜をスパッタ蒸着し、400℃で真空加熱することでRuNの還元を行い、Ru担持MoNポーラス層を形成した。これの様にして作成したRu-MoN(200nm)|MoN(1000nm)|多孔質アルミナ基板-構造のメンブレンデバイスを用い、Ru-MoN層側ににN2、多孔質アルミナ基板側に水素を導入し、MoN膜を透過する際に生じるヒドリドイオンとN2の反応によるアンモニア生成を検討した。その結果、150℃まではアンモニア生成は確認されなかったが、200℃まで温度上昇すると15 nm min-1 cm-2程度のアンモニア生成が確認された。一方250℃以上に温度を上昇させても、生成速度の向上は見られなかった。次にMoN水素透過膜と多孔質Ru-MoN触媒層の厚さを変化させ、アンモニア生成速度の向上を図った。その結果触媒層厚みを1μmまで増加させると、アンモニア生成速度は3倍に増加した。従って触媒層におけるRu/MoN/気相-三相界面の面積増大により、更なる反応効率化が可能といえる。以上から、MoN内に生成するヒドリドイオン欠陥による窒素還元反応が進行することが示された。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (10 results)

All 2021 2020

All Journal Article (4 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] La0.8Sr0.2Co1-xNixO3-δ as the Efficient Triple Conductor Air Electrode for Protonic Ceramic Cells2020

    • Author(s)
      Wang Ning、Toriumi Hajime、Sato Yuki、Tang Chunmei、Nakamura Takashi、Amezawa Koji、Kitano Sho、Habazaki Hiroki、Aoki Yoshitaka
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 4 Pages: 554~563

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c02447

  • [Journal Article] Highly Durable Oxygen Evolution Reaction Catalyst: Amorphous Oxyhydroxide Derived from Brownmillerite-Type Ca2FeCoO52020

    • Author(s)
      Sato Yuki、Aoki Yoshitaka、Takase Kentaro、Kiuchi Hisao、Kowalski Damian、Habazaki Hiroki
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 3 Pages: 5269~5276

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00159

  • [Journal Article] Long-term durability of platelet-type carbon nanofibers for OER and ORR in highly alkaline media2020

    • Author(s)
      Sato Yuki、Kowalski Damian、Aoki Yoshitaka、Habazaki Hiroki
    • Journal Title

      Applied Catalysis A: General

      Volume: 597 Pages: 117555~117555

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2020.117555

  • [Journal Article] Mixed proton-electron-oxide ion triple conducting manganite as an efficient cobalt-free cathode for protonic ceramic fuel cells2020

    • Author(s)
      Wang Ning、Hinokuma Satoshi、Ina Toshiaki、Zhu Chunyu、Habazaki Hiroki、Aoki Yoshitaka
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 8 Pages: 11043~11055

    • DOI

      10.1039/D0TA03899G

  • [Presentation] Incorporation of Bulk Proton Carriers in Manganese Perovskites Triggered By Charge Disproportionation between Metal and Oxygen Atoms2020

    • Author(s)
      Y. Aoki, N. Wang, S. Hinokuma, H. Habazaki
    • Organizer
      PRiME2020
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Performance Evaluation of Intermediate Temperature Proton-Conducting Soec with BaZr0.6Ce0.2Y0.2O3-δ Electrolyte2020

    • Author(s)
      Toriumi, S. Kitano, H. Habazaki, Y. Aoki
    • Organizer
      PRiME2020
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Numerical Simulation of OXIDE-ION Blocking Effect in Hydrogen Permeable Metal-Supported FUEL CELL2020

    • Author(s)
      S.W. Jeong, Y. Aoki, H. Habazaki
    • Organizer
      PRiME2020
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 窒化ジルコニウム薄膜におけるヒドリドイオン欠陥生成2020

    • Author(s)
      青木 芳尚,齋藤 美玖,日隈 聡士
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] 水素透過膜型燃料電池におけるプロトン伝導の促進効果2020

    • Author(s)
      鄭 成佑,北野 翔,幅崎 浩樹,青木 芳尚
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 水素吸蔵材料2021

    • Inventor(s)
      屋隆了、青木芳尚
    • Industrial Property Rights Holder
      屋隆了、青木芳尚
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2021-040237

URL: 

Published: 2021-12-27  

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