2021 Fiscal Year Annual Research Report
Chemistry of Adaptable Space
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18H05262
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
北川 進 京都大学, 高等研究院, 特別教授 (20140303)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
細野 暢彦 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 講師 (00612160)
大竹 研一 京都大学, 高等研究院, 特定助教 (20834823)
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| Project Period (FY) |
2018-06-11 – 2023-03-31
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| Keywords | 多孔性配位高分子 / 結晶工学 / ナノ空間化学 / 錯体化学 / 適応機能 / ガスセンサ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
生物は長い進化の末、様々な環境の変化に対し自らを「適応(adapt)」させる能力を獲得した。この自発的適応機能を化学の視点で捉えれば、例えば分子シグナルの授受や細胞膜内外の物質移動といったナノレベルの多重な機能を協同的に連携作用させて応答を行う「流れ(flow)」の確立にある。その機能実現にはダイナミックな「ナノ空間(nanospace)」が重要な役割をしている。センシングやシグナル伝搬、応答といった高次の機能を持ち能動的適応性を示す材料を生みだすことができれば、今後の機能材料開発に大きなパラダイムシフトをもたらすことは間違いない。本課題は、生物の受容、検出、移送、変換などの基本操作を材料化学的な空間素子として設計し、それらを連携させた空間にエンコードして多様な環境変化に応答する新しい概念の多孔性物質を創出することを目指すものである。本課題では、これまで研究代表者が世界をリードしてきた配位空間の化学を、未踏の高次機能を有する物質開発へと深化させ、「適応性空間の化学」と定義し新しい領域の創成にむけ困難な課題を浮き彫りにしつつ、その解決に向けて挑戦した。
本年度は、上記の目標に取り組むことで顕著な成果が複数得られた。特に、空間素子の固溶化による構造柔軟性の自在制御にも取り組むことで、爆発性のアセチレンを低圧力で大量貯蔵可能な充填材料の開発（Nature Chemistry 2022）や、PCP薄膜を無機半導体材料上に成長させることによるケミレジスタセンサ材料の開発（Dalton Tras. 2021, National Science Review 2022）などに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は申請書で掲げた複数の技術的課題について順調に進展がみられている。
特に、空間素子の固溶化による構造柔軟性の自在制御にも取り組むことで、爆発性のアセチレンを低圧力で大量貯蔵可能な充填材料の開発（Nature Chemistry 2022）や、PCP薄膜を無機半導体材料上に成長させることによるケミレジスタセンサ材料の開発（Dalton Tras. 2021, National Science Review 2022）などに成功している。PCPドメインの融合技術については、高分子との複合化による物質分離膜や、PCP結晶上に別の結晶を成長させた階層構造材料や、伝導性無機基盤上に配向制御して成長させたPCP薄膜による階層構造ナノシステムの構築を進めている。計算化学的な課題においては、昨年度に引き続き、PCPの局所的な構造変化に注目し、そのローカルな構造変化が細孔空間内の静電場に及ぼす影響に注目し、ゲストの認識や分離の機構解明を進めた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度までに得られた技術的ブレークスルーを基礎に研究をさらに展開する。また、本課題と目的としていた異なる機能を持つPCPの融合は、結晶集積の自在操作の技術という点で適応性空間の化学の根幹をなし重要であるが、本来の目的「センシングやシグナル伝搬、応答といった高次の機能を持ち能動的適応性を示す空間材料」を生みだす点で新たに加えなければならないものがあることに気づいた。PCP結晶の集積は、仮にそれが異種のものであっても同族的集積であり、PCPの優れた機能性空間(分子認識、捕捉、貯蔵、輸送)の強化は可能であるが、電荷や電子およびフォトン、フォノンの自在制御も加えた変換機能の付与には不足している。この機能を有する材料は金属酸化物半導体や伝導体、グラフェン等のヘテロ材料であり、PCPとの融合が不可欠である。特に原子の規則性格子構造を持つ金属酸化物表面とPCP規則性多孔性結晶面とが接する界面の相乗的機能創成を行うインターフェース化学の開拓は第４世代型属性(Hybrid & Hierarchy, Anisotropy & Asymmetry)を生み出す上で極めて重要である。このことから、本課題を土台として、未踏の高次機能を有する異種材料との統合を行う物質開発へと深化させる「相乗的インターフェースの空間化学」を打ち立て世界的に独創する新しい領域の創成を新たな目標に据えて、2022年度より新しい基盤Sプロジェクトとして展開を開始した。
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