2020 Fiscal Year Annual Research Report
Electron beam, laser excitation pulse radiolysis study on electronic excited state of solvated electron
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18K04993
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
神戸 正雄 大阪大学, 産業科学研究所, 助教 (60705094)
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2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 溶媒和電子初期過程 / 水和電子初期過程 / パルスラジオリシス / 反応ダイナミクス / 超高速分光法 / 放射線化学 / 量子ビーム / 電子ビーム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
電子・光2段励起フェムト秒パルスラジオリシス計測システムの構築が完了した。光励起については800 nmのみが利用可能である。また、モニター光としては、400~1500 nm程度までのスーパーコンティニューム光源を用いた計測が可能となった。サンプルとしては水の他、直鎖アルコール（C1～C１２）、テトラヒドロフラン等の純溶媒および、電子捕捉剤、カチオン捕捉剤を用いた実験を行った。
過渡吸収スペクトルの解析には、これまで知られているジェミネートイオン再結合を考慮した解析を行った。このとき、すべての溶媒和前（あるいは水和前、以降まとめて溶媒和前電子とする）電子からは、溶媒和（あるいは水和、以降まとめて溶媒和電子とする）電子が生成するとして解析するとともに、シミュレーションに基づく溶媒和前状態での再結合の考慮に対応した解析も一部行った。その結果、イオン化後に発生すると考えられる熱化分布と、その時間発展は電子と親カチオンの距離の分布として、ダイナミクスに少なからぬ影響を与えることが示唆された。ただし、過渡吸収測定からは、この熱化分布を限定的に求めることができないことも暗示された。
電子・光2段励起フェムト秒パルスラジオリシスによる計測では、光励起によるブリーチは観測されたものの、顕著な溶媒和前電子の生成はS/Nの範囲内において明確には観測は今の所できていない。計測上の問題点として、白色光と光励起のための光のオーバーラップに問題があるように考えられる。すなわち、白色光をプローブとしたとき、白色光の集光状況が悪く、白色光の方が励起光よりも径が大きくなる傾向がある。一方で、十分大きな径の励起光とすると、励起密度が小さくなり、ブリーチも小さくなることとなり、ジレンマ状態となった。
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