2019 Fiscal Year Annual Research Report
Liquid phase synthesis of sulfur-carbon replica-solid electrolyte composite and its electrochemical performance in all-solid-state lithium-sulfur battery system
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18K14304
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
鈴木 耕太 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (40708492)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | リチウム硫黄電池 / 全固体電池 / 固体電解質 / 液相合成 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
(i) 液相法によるLi10GeP2S12系電解質材料の合成手法確立: Li10GeP2S12系電解質の液相合成において、再析出および結晶化温度の低減が課題となっていた。様々な処理条件を試みたが、目標とした400°C以下への温度低下は実現せず、十分な再現性を得ることも困難であった。そのため、硫黄(S)活物質、カーボンレプリカ(CR)、Li10GeP2S12電解質を液相で混合することは困難であると判断した。S活物質の充填量を向上させた複合体の作製と最適化を行い、液相プロセスに目処が立った際に円滑に最適条件を適用するための検討に注力した。
(ii) 正極複合体の活物質充填量の向上: CRの細孔容積は2-3 cm3/g程度あるため、細孔全てをS活物質で充填することで、理論上は80wt.%のSを含有したS/CR複合体の作製が可能となる。溶解拡散法を用いることで、細孔径10 nmのCRにおいて80wt.%のSを含有したS/CR複合体が得られた。S/CR複合体(40wt.%)とLi10GeP2S12電解質(60wt.%)を混合することで、正極複合体を得た。放電容量は800 mAh/g程度であった。
(iii) 複合体作製条件の最適化: S/CRの性能を向上させるため、複合体作製プロセスの最適化を試みた。CRおよびLi10GeP2S12電解質は10-100 μmの広い粒度分布を有するため、乾式分級し平均粒径を10 μm程度に揃えた。これにより、充放電容量は1200 mAh/g以上へと増大し、サイクル特性も向上した。正極複合体中におけるS/CRおよび電解質の分散状態が向上し、イオン、電子伝導経路が十分に構築されたため、S活物質の利用効率および反応可逆性が向上したと考えられる。液相合成時のプロセス最適化や電池作製においても有用な情報であり、電池性能の向上の指針となる。
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