ナノクラスター化によって創出される金の触媒反応の起源解明

2007 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 19750018
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 湊 丈俊 Tohoku University, 国際高等研究教育機構, 助教 (10415309)
• Keywords: 表面科学 / クラスター / 触媒化学 / 二酸化チタン

Research Abstract

金は化学的に不活性な金属であり、永遠や不変の象徴であるが、2-3nm程度の金クラスターを二酸化チタンなどに担持すると、突如として化学的な活性を示すようになり、一酸化炭素の低温での酸化反応などに対し極めて高い触媒活性を示す。この金の触媒性発現機構については、様々な仮説が立てられているが、いずれも決定的な結論には至っていない。本研究では、この金クラスターの触媒活性発現機構を表面科学的な手法を用いて明らかにすることを目的としている。本年度は、(1)担体となる二酸化チタンの局所的な電子状態(2)二酸化チタン表面と金ナノクラスターとの電子的な相互作用 を走査トンネル顕微鏡、光電子分光法、密度汎関数計算などで調べた。その結果、(1)これまで酸素欠損に局在すると信じられてきた欠陥由来の過剰電子が、5配位チタンに広く分布していること(2)二酸化チタンに担持した金ナノクラスターが欠陥サイト(ステップや酸素欠損など)に吸着し、二酸化チタン表面の過剰電子を受け取って負に帯電していること の2点が明らかとなった。これらは、金ナノクラスターが触媒活性を示す機構に関連していると考えられ、次年度はこれらの電子状態が触媒活性に与える効果について、実際に触媒活性試験を行って調べる予定である。既に実験は進行しており、負に帯電した金ナノクラスターが高い触媒活性を示す傾向が得られつつある。さらに詳細を調べ、金の触媒活性発現機構を明らかにする。

Research Products

• [Journal Article] First-principles calculations of hydrogen diffusion on rutile TiO_2 (110) surfaces (2007)
  • Author(s): S. Kajita, T. Minato, H. S. Kato, M. Kawai, T. Nakayama
  • Journal Title: J. Chem. phys. 127 Pages: 1-5
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Si (100)-2X1-H表面上のスチレン単分子列形成過程:メチル基置換および置換部位における影響 (2007)
  • Author(s): R. S. Dasanayake-Aluthge, 湊 丈俊, Md. Z. Hossain, 加藤浩之, 川合真紀
  • Organizer: 表面・界面スペクトロスコピー2007
  • Place of Presentation: 秋保リゾートホテルクレセント(仙台市)
  • Year and Date: 20071214-15
• [Presentation] 水素終端Si (001)表面上の単分子列形成過程における置換基の影響 (2007)
  • Author(s): R. S. Dasanayake-Aluthge, 湊 丈俊, Md. Z. Hossain, 加藤浩之, 川合真紀
  • Organizer: 分子科学討論会2007
  • Place of Presentation: 東北大学川内北キャンパス(仙台市)
  • Year and Date: 20070917-20
• [Presentation] Electronic interactions between defects on titanium dioxide surfaces and gold nano-clusters (2007)
  • Author(s): T. Minato, J. Zhao, Y. Sainoo, Y. Kim, H. S. Kato, T. Susaki, S. Shiraki, K.-i. Aika, J. Yang, H. Petek, M. Kawai
  • Organizer: 17th International Vaccum Congress
  • Place of Presentation: Stockholm, Sweden
  • Year and Date: 20070702-06