2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of novel carbon source recycle reaction driven by visible light with water as electron source
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19H02735
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
嶌越 恒 九州大学, 工学研究院, 教授 (00284539)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ビタミンB12 / 可視光応答型触媒 / カーボンリサイクル反応 / 有機塩素化合物 / アミド化反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、炭素資源の循環法として、環境汚染物質である有機ハロゲン化合物を脱ハロゲン化し、残った炭素部分を有用な化合物の炭素源として利用する炭素資源リサイクル反応の開発を行なっている。その手法として、天然金属酵素の優れた性質に着目し、その機能を再現するモデル錯体を合成し、それと光触媒を組み合わせることで、光エネルギーを駆動力とする環境調和型触媒を合成している。本研究においては、可視光応答型触媒として、Rh, Mg, Fe, Ni, Cu, Coなどの種々のメタルを担持した金属イオン-酸化チタン複合体を合成し、そこにビタミンB12誘導体を共担持したハイブリッド触媒を合成した。いずれの触媒も優れた可視光応答性を示し、ビタミンB12誘導体を光還元しCo(I)種を生成することを確認した。またその電子移動速度をサブピコ秒拡散反射吸収スペクトル測定から決定した。開発した触媒はいずれも、Photo-duet反応としてトリクロロメチルベンゼン及びその誘導体を、第3級アミン存在下において、対応するアミド化合物へとワンポットで変換することができた。このように、温和な条件（室温、常圧、空気下、可視光下）において、高効率で環境汚染物質を有用な化合物へと変換する技術の開発に成功している。さらに、四塩化炭素(CCl4)を原料とし、同様な温和な反応条件下における、ベースケミカルである尿素類へのワンポット変換反応にも成功した。また二段階光励起Zスキーム機構を導入した触媒システムとして、光増感剤からの電子移動により生じるビタミンB12錯体のCo(I)種をさらに光励起することで、高い還元力を有する反応種を生成し、電子移動型の脱ハロゲン化反応へと適用にも成功した。
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| Research Progress Status |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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