2021 Fiscal Year Annual Research Report
地球温暖化緩和をめざした全原子構造情報に基づくヒドロゲナーゼ反応機構の全容解明
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19H03173
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| Research Institution | National Institutes for Quantum Science and Technology |
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Principal Investigator |
玉田 太郎 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子生命科学研究所, グループリーダー (50391248)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
廣本 武史 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子生命科学研究所, 主幹研究員 (80609884)
栗原 和男 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子生命科学研究所, 上席研究員 (50354890)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | タンパク質 / 立体構造 / X線・中性子 / 水素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
「化石燃料に代わるクリーンなエネルギーの創生」に関わる酵素（ヒドロゲナーゼ）の機能を真に理解するためには、ヒドロゲナーゼが触媒する「水素の合成・分解」における反応各状態の水素原子を直接観測することが必須である。本申請研究では水素原子の直接観察に長けたプローブである「中性子」を中核に据え、X線を相補的に組み合わせた構造解析からヒドロゲナーゼ触媒サイクルにおける活性状態（還元型）の全原子構造情報を高精度に取得することを目的としている。
本年度は前年度に取得した酸化型結晶をD2ガスで還元した大型結晶から取得した1.9Å分解能の中性子回折データを同一結晶から取得したＸ線回折データを相補的に用いた構造精密化をほぼ完了させた。また、これまでに中性子回折データを取得した複数の還元型結晶から異常分散効果を考慮したX線回折データを収集・構造解析することで、酸化型から還元型への移行度合いを詳細に決定した。さらに、過年度に取得したH2ガスで還元した大型結晶を用いて決定した還元型中性子構造を酸化型中性子構造と比較した結果、酸化型の活性中心でNi-Fe間にブリッジした酸素が水分子として活性中心近傍に位置していることを見出した。
酸化型中性子構造については、取得した構造情報を用いて量子化学計算を実施し、酸化型として新たに確認した活性中心の平面四角型構造中のNi原子の価数とNi-Fe間にブリッジした酸素種について、実験結果と計算結果の双方から検証を行った。これらの結果をまとめた原著論文を国際誌に現在投稿準備中である。
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| Research Progress Status |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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