2022 Fiscal Year Annual Research Report
Establishment of the new method for material synthesis utilizing light elements and their expansion to develop rare-earth-free magnet
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19H05612
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
佐久間 昭正 東北大学, 工学研究科, シニア研究員 (30361124)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
土井 正晶 東北学院大学, 工学部, 教授 (10237167)
飛世 正博 東北大学, 工学研究科, 学術研究員 (30766762)
吉村 哲 秋田大学, 理工学研究科, 教授 (40419429)
齊藤 伸 東北大学, 工学研究科, 教授 (50344700)
福島 潤 東北大学, 工学研究科, 助教 (80634063)
小田 洋平 福島工業高等専門学校, 一般教科, 准教授 (80751875)
三浦 大介 秋田工業高等専門学校, その他部局等, 准教授 (90708455)
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| Project Period (FY) |
2019-06-26 – 2024-03-31
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| Keywords | 磁石 / レアアース / 第一原理計算 / 固相気相反応 / 窒化鉄 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2．新規物質合成法の深耕と応用：新しい希土類フリー磁石候補材料としてFe5SiCの合成を行った。Fe粉とSiC粉を固相-固相拡散させることを目指し、ボール径を大きくすることでアモルファス化に成功した。次に熱処理を行ったが、先行文献の加熱条件ではFe5SiCを生成させることはできなかった。また、マイクロ波ハイスループット合成によるスピネル型多元酸化物原料の作成に成功した。Fe系窒化物薄膜の高品位作製においては、XRD測定において明瞭かつ大きな強度のα”-Fe16N2(400)ピークのみが得られ、VSM測定において1100 emu/cm3程度の飽和磁化および5～10 kOe程度の大きな飽和磁界を有する薄膜の作製に成功した。
Fe-Mn-Ga系合金に関しては、フェリ/フェロ磁気相転移の実証が十分に期待できるとの観点から希土類フリーFe-Mn系基硬質磁性材料を探索した。
3. 理論計算による希土類フリー磁石の設計指針導出：希土類フリー磁石として期待されるL10型遷移金属合金（FePt,MnAl,FeNi）のMAEに関する第一原理計算を行い、その温度依存性を示した。特に、FeNiのMAEは低温領域で温度変化が少ないプラトーとなることを示した。
4. 希土類フリー磁石に向けての基礎検討
理論グループから示されたFe2Ni2Cを合成すべくプロセスおよび出発原料の条件検討を行った。合成プロセスとしてはまずFe2Ni2Nを合成した後、C含有ガス雰囲気で熱処理を行い、NをCで置換することを目指した。出発原料としてはFeCl2/NiCl2の混合水溶液にシュウ酸H2C2O4を加えて共沈物FeC2O4/NiC2O4を得たのち、乾燥させて粉砕後、NH3ガス雰囲気下で窒化処理を行った。FeC2O4/NiC2O4のモル比および窒化温度、窒化時間を変えて検討した結果、Fe2Ni2Nの合成条件を見出すことができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
【研究目的1】軽元素（H,C,O,N）を用いて中間物質を合成し、続いて軽元素を除去あるいは別の軽元素で置換する新しい物質合成法の固相-気相反応メカニズムの解明:新規反応性パルスDCスパッタリング法の検討では、MgO(001)単結晶基板を用い、プロセスガス中N2の割合を0.4％、パルス周波数を25 kHz、成膜電力を200 W、ターゲット基板間距離を100 mm、基板表面のドライエッチングを10 W、成膜温を200 ℃とすることで、XRD測定において明瞭かつ大きな強度の(400)ピークのみが得られ、1100 emu/cm3程度の飽和磁化および5～10 kOe程度の大きな飽和磁界を有する、α”-Fe16N2薄膜の作製に成功した。
【研究目的2】軽元素を含むFe合金およびその規則配列が磁気特性に及ぼす影響の理論計算に基づいた希土類フリー磁石材料の設計指針の導出：有限温度における磁気異方性MAEを高精度かつ高速に評価できる計算技術を確立でき、L10型合金やFe-Co-X, Fe-Ni-X系合金のMAEの規則度依存性や置換サイト依存性などに関する詳細な結果を得ることができた。結果の一部はレターに掲載済である。
【研究目的3】導出された指針に基づき設計した希土類フリー磁石材料の新しい物質合成法による創製:理論グループから提案された希土類フリー磁石の候補Fe2Ni2Cの合成を目指している。まずFe2Ni2Nを作り、次にNをCで置き換えてFe2Ni2Cを生成させる手法を検討しているが、Fe2Ni2Nの合成条件には、出発原料組成および粒径が強く影響しかつ長時間の窒化処理が必要であることがわかった。Nの拡散能を高めるために何らか新たなプロセスが求められている。
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| Strategy for Future Research Activity |
１．これまで明らかにしてきたナノクラスター組織の形成条件、および侵入型元素を結晶格子間に導入するための必要条件に関する知見を応用して、Fe2Ni2NのNのC置換に挑戦する。鉄酸化物をベースとした様々な母酸化物の多元素系材料合成を用いて、昨年度までに確立したカーボンや窒素の軽元素ドーピング手法を適用し、新規磁性材料創製に挑戦する。
２．新たに検討している原料群をもとに、軽元素ドーピング手法としてマイクロ波プラズマを利用することに挑戦する。
３．α”-Fe16N2薄膜の更なる高配向化のために、MgO以外の単結晶基板の使用およびそれぞれの基板における、ドライエッチング・膜厚・成膜温度の最適条件を検討する。
４．2020年度下期から実施してきた有限温度における遍歴電子磁性体の磁気特性の計算手法を構築できたので、第一原理計算のもとでキュリー温度や磁気異方性エネルギーの温度依存性の定量評価を進めているところである。2022年3月に研究代表者の定年退職と若手理論研究者１名の異動があり、若干研究の遅れが予想されたが理論手法のベースが固まったので、滞りなく進めていけると確信している。
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[Presentation] Enhancement of Magnetic Properties by Lanthanides substitution in (Bi,L)(Fe,Co)O3 (L = La, Nd, Sm, Gd, Dy, Er) Multiferroic Thin films2022
Author(s)
Soumyaranjan Ratha, Kotaro Takeda, Daichi Yamamoto, Genta Egawa, and Satoru Yoshimura
Organizer
The IEEE Around-The-Clock Around-The-Globe Magnetics Conference 2022 (AtC-AtG 2022)
Int'l Joint Research
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[Presentation] Enhancement of Magnetic Properties by Lanthanides substitution in (Bi,L)(Fe,Co)O3 (L = La, Nd, Sm, Gd, Dy, Er) Multiferroic Thin films2022
Author(s)
Soumyaranjan Ratha, Daichi Yamamoto, Kotaro Takeda, Yuuta Suzuki, Munusamy Kuppan, Genta Egawa, and Satoru Yoshimura
Organizer
National Conference on Functional Materials and its Application Aspects (NCFMAA-2022)
Int'l Joint Research
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