2019 Fiscal Year Research-status Report
金属クラスターへの希土類元素の添加効果：極微金属中でのs-f電子間相互作用の解明
| Project/Area Number |
19K05185
|
|---|
| Research Institution | Kyushu University |
|---|
Principal Investigator |
荒川 雅 九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
|
| Keywords | 金属クラスター / 電子構造 / 希土類 / s-f電子相互作用 / s-d電子相互作用 / 質量分析 / 電子局在/非局在 / 幾何構造 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、量子化された状態密度を持つ有限個の伝導s電子と局在f電子との相互作用を探究するため、酸素との反応性をプローブとして、気相の希土類添加銀クラスターの電子構造を調べる。
今年度は、スカンジウムからニッケルまでの3d遷移金属添加銀クラスター正/負イオンと酸素との反応性を調べたのに引き続き、希土類元素としてまずセリウムを選択し、セリウムを1原子添加した銀クラスター正イオンと酸素との反応実験を行った。
マグネトロンスパッタ法によりセリウム一原子添加銀クラスター正イオンを生成し、四重極質量選別器でサイズ選別したのち、イオントラップに捕捉した。反応時間を変えながら酸素との反応を調べ、反応物と生成物の強度の時間変化から反応速度係数を算出した。銀原子の数（サイズ）を３個から２０個まで変えながら調べた結果、サイズが１５、１６の時に著しく反応性が低下した。この結果から、これらのサイズで電子閉殻を形成したことが示唆された。このとき、d電子は非局在化して閉殻に寄与するものと推定されるが、f電子の非局在/局在と電子閉殻構造への寄与には更なる検討が必要である。また、小さなサイズでは反応性が高いが、幾何構造が反応性に与える影響もあわせて検討する必要があり、今後、理論計算（DFT計算）を進める予定である。加えて、サマリウム、イッテルビウム、ユーロピウムを添加したクラスターの生成をテストし、反応実験の実施に向けた準備を行った。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
初年度は、希土類としてセリウムを選択した。セリウムを一原子添加した銀クラスター正イオンと酸素との反応性を、銀原子の数を3個から20個まで変えながら調べた。クラスターの電子構造とs-f電子相互作用の完全な理解には至っていないが、理論計算と合わせて解析するための実験データが揃った。次いで、サマリウム、イッテルビウム、ユーロピウムを添加したクラスターの生成をテストし、反応実験実施の準備が整った。
|
| Strategy for Future Research Activity |
当初の計画に従って、セリウム添加銀クラスター正イオンについて理論計算を行い、電子構造を推定する。また、セリウム以外のサマリウム、イッテルビウム、ユーロピウムをはじめとした希土類を一原子添加したクラスター正イオンと酸素との反応実験を行う。次いで、複数の希土類添加銀クラスターや負イオンでの実験へと展開し、d電子よりもさらに局在性の強いf電子のナノスケールの物質中での遍歴伝導電子との相互作用を探究する。
|
| Causes of Carryover |
理由：新型コロナウィルスの影響で、成果報告のために参加予定だった会議が中止になったため。
使用計画：2020年度の国内および国際会議で成果報告を行う。
|
