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2021 Fiscal Year Annual Research Report

ポリマーミセルの精密連結が拓く革新的自己組織化高分子材料の創成

Research Project

Project/Area Number 19K22218
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

寺島 崇矢  京都大学, 工学研究科, 准教授 (70452274)

Project Period (FY) 2019-06-28 – 2022-03-31
Keywordsポリマーミセル / 両親媒性ランダムコポリマー / 自己組織化 / 精密重合 / ハイドロゲル
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ポリマーミセルをポリイオンコンプレックス形成や水素結合などにより個数/位置選択的に結合する手法を開発し、このミセル連結法を利用して、ミセルを重合(交互共重合、配列制御)、三次元積層化、ネットワーク化した材料の創出を目的とする。令和3年度は、まず令和2年度に開発した水素結合によるポリマーミセル精密連結法を用いてハイドロゲルを設計し、その物性を評価した。アミノ基やカルボン酸を末端付近にもつ両親媒性ランダム共重合体が4本結合した星型ポリマーは、水中でアミノ基やカルボン酸を含む部位を4箇所もつ球状ミセルを形成した。この2種類のミセルを混合すると、ハイドロゲルが得られ、ミセルの疎水性基の構造と運動性に応じて、粘弾性が変化することを見出した。そこで、ミセルが動的かつ精密な架橋点になることに着目し、オレフィンをもつ両親媒性ランダム共重合体ミセルを新たに設計し、このミセルの存在下、水中で水溶性モノマーをラジカル重合して架橋するハイドロゲル作製法を考案した。本ハイドロゲルは、動的なミセル架橋点がネットワーク鎖で連結された構造をもち、通常の化学架橋ゲルよりも高い延伸性を示し、自己修復性を併せ持つことが明らかとなった。本手法には様々なモノマー種を組み合わせることができ、ミセル架橋点が同じであれば、異なるネットワーク鎖からなるゲル同士も接着することを見出した。これは、物性や構造の異なるゲル材料を接着する新手法として注目される。また、両親媒性ランダム共重合体ミセルをベースとする温度応答性ゲルの創出にも成功し、本手法はミセルを熱により可逆的に集積化する手法として興味深い。

  • Research Products

    (23 results)

All 2022 2021 Other

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (15 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Micellar aggregation and thermogelation of amphiphilic random copolymers in water hierarchically dependent on chain length2022

    • Author(s)
      Shibata Motoki、Terashima Takaya、Koga Tsuyoshi
    • Journal Title

      European Polymer Journal

      Volume: 168 Pages: 111091~111091

    • DOI

      10.1016/j.eurpolymj.2022.111091

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Amphiphilic Random Cyclocopolymers as Versatile Scaffolds for Ring-Functionalized and Self-Assembled Materials2021

    • Author(s)
      Kimura Yoshihiko、Imai Sahori、Takenaka Mikihito、Terashima Takaya
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 54 Pages: 3987~3998

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c00231

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cation Template‐Assisted RAFT Cyclopolymerization of Hexa(Ethylene Glycol) Di(meth)acrylates to Thermoresponsive Pseudo‐Crown Ether Polymers2021

    • Author(s)
      Kimura Yoshihiko、Terashima Takaya
    • Journal Title

      Macromolecular Rapid Communications

      Volume: 42 Pages: 2000670~2000670

    • DOI

      10.1002/marc.202000670

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermoresponsive Gelation of Amphiphilic Random Copolymer Micelles in Water2021

    • Author(s)
      Shibata Motoki、Terashima Takaya、Koga Tsuyoshi
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 54 Pages: 5241~5248

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c00406

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Multilayered Lamellar Materials and Thin Films by Instant Self-Assembly of Amphiphilic Random Copolymers2021

    • Author(s)
      Ikami Takaya、Watanabe Yuki、Ogawa Hiroki、Takenaka Mikihito、Yamada Norifumi L.、Ouchi Makoto、Aoki Hiroyuki、Terashima Takaya
    • Journal Title

      ACS Macro Letters

      Volume: 10 Pages: 1524~1528

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.1c00571

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Amphiphilic Random-Block Copolymer Micelles in Water: Precise and Dynamic Self-Assembly Controlled by Random Copolymer Association2021

    • Author(s)
      Hibino Masayuki、Tanaka Kei、Ouchi Makoto、Terashima Takaya
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 55 Pages: 178~189

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c02186

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 両親媒性ランダム共重合体水溶液の温度応答性ゲル化:会合構造と巨視的物性の関係2021

    • Author(s)
      柴田基樹、寺島崇矢、古賀毅
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] ポリメタクリル酸-2-(2-メトキシエトキシ)エチルの稀薄水溶液物性2021

    • Author(s)
      山口遥己、寺島崇矢、井田大地
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] 両親媒性ランダムブロック共重合体のミセル形成:動的会合挙動と温度応答性2021

    • Author(s)
      日比野雅之、大内誠、寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] 両親媒性ランダム共重合体ミセル:セルフソーティングと共自己組織化の可逆制御2021

    • Author(s)
      菅野陸童、伊神孝哉、大内誠、寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] 両親媒性ランダム共重合体のミクロ相分離とラメラ積層化薄膜の創成2021

    • Author(s)
      寺島崇矢、伊神孝哉
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] ランダム共重合体の側鎖型ミクロ相分離:ナノ構造制御と材料創成2021

    • Author(s)
      今井彩帆里、大内誠、寺島 崇矢
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] 両親媒性ランダム共重合体ミセルを架橋点とするハイドロゲルの合成2021

    • Author(s)
      浅井啓彰、楠山直征、大内誠、寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] 精密かつ動的に会合するランダム共重合体ミセル:小角中性子散乱による鎖交換挙動の解明2021

    • Author(s)
      日比野雅之、高田慎一、廣井孝介、大内誠、寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] 両親媒性ランダム共重合体ミセルを架橋点とするハイドロゲル:ネットワークの設計と物性・自己修復性2021

    • Author(s)
      浅井啓彰、大内誠、寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] ランダム共重合体のミクロ相分離とナノ構造薄膜:結晶性と水素結合性が秩序-無秩序転移に与える影響2021

    • Author(s)
      寺島崇矢、伊神孝哉
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] 側鎖デザインが拓くランダム共重合体のミクロ相分離2021

    • Author(s)
      今井彩帆里、大内誠、寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] 両親媒性ランダム共重合体ミセルのセルフソーティングと共自己組織化:環境に応答する識別と会合2021

    • Author(s)
      菅野陸童・大内誠・寺島崇矢
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] Controlled self-assembly and self-sorting of amphiphilic polymers for dynamic functional materials2021

    • Author(s)
      Takaya Terashima
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Self-assembled nanostructure polymer materials created with folded micelles and pendant microphase separation2021

    • Author(s)
      Takaya Terashima
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Self-Assembly and Self-Sorting Systems of Amphiphilic Polymers: From Molecular Design to Nanostructured Materials2021

    • Author(s)
      Takaya Terashima
    • Organizer
      2021 KAIST International Symposium, Future of Polymer Chemistry 2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 水中有機合成の開発動向2022

    • Author(s)
      小林修、北之園拓
    • Total Pages
      319
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1663-5
  • [Remarks] 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 高分子生成論分野

    • URL

      http://www.living.polym.kyoto-u.ac.jp

URL: 

Published: 2023-03-23  

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