2020 Fiscal Year Annual Research Report
Understanding of the formation of active N2 reduction sites by oxide migration during high-temperature reduction
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20H02522
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
永岡 勝俊 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (90381029)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐藤 勝俊 京都大学, 実験と理論計算科学のインタープレイによる触媒・電池の元素戦略研究拠点ユニット, 特定講師 (30586607)
松村 晶 九州大学, 工学研究院, 教授 (60150520)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 高温還元 / 希土類元素 / BaO / ナノフラクション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
我々は，Ru/Ba0.1La0.45Ce0.45O2が温和な条件でのアンモニア合成で極めて高い活性を示すことを見出した．この触媒では，高温水素処理した際に，希土類酸化物やアルカリ土類金属酸化物が移動しナノフラクションとしてRuナノ粒子に堆積する現象により高活性が発現することを見出している．本研究では，この現象の学理解明に取り組み，以下の研究成果を得た．
A.還元温度がアンモニア合成活性に及ぼす影響の検討
Ru/Ba0.1La0.45Ce0.45O1.68，Ru/Ba0.1La0.9O1.45，Ru/Ba0.1Ce0.9O1.9について，還元温度の影響を検討した．その結果，いずれの触媒についても，還元温度を500℃から700℃に上昇することでアンモニア合成速度が大きく向上することが分かった．500℃還元後には，3種類の触媒はいずれも同程度のアンモニア合成活性を示した．一方，700℃還元後の活性序列は，Ru/Ba0.1La0.45Ce0.45O1.68＞Ru/Ba0.1La0.9O1.45> Ru/Ba0.1Ce0.9O1.9となるという興味深い知見を得た．
B. 研究室の分析装置を用いた還元中の触媒の特性変化の解析
700℃還元後の，ＴＯＦは，Ru/Ba0.1La0.9O1.45> Ru/Ba0.1La0.45Ce0.45O1.68> Ru/Ba0.1Ce0.9O1.9となり，重量当たりのアンモニア合成とは序列が異なることが分かった．それぞれの構成元素の配置が重要だと考察しており，次年度以降に検討することを予定している．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画書に記載した通りの実験を行い、予定通り研究が進捗したため，順調に進展していると判断した．
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| Strategy for Future Research Activity |
研究計画書に記載した通り、以下の事項について検討する．
A. 還元温度がアンモニア合成活性に及ぼす影響の検討
B. 研究室の分析装置を用いた還元中の触媒の特性変化の解析
C. In-situ STEM-EDX-EELSを用いた高温還元時の触媒の形態と状態変化の解明
D. In-situ XAFS、XRDを用いた高温還元時の触媒の構造と状態変化の解明
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