2021 Fiscal Year Annual Research Report
Active control of photo-excited states and energy propagation with manipulated optical fields
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20H02700
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
井村 考平 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (80342632)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
今枝 佳祐 北海道大学, 理学研究院, 助教 (30754717)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | ナノ物質 / 光場操作 / 光励起状態 / エネルギー伝達 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，光場操作により，物質の光励起状態とエネルギー伝達の制御を実現することを目標としている。初年度に，光場操作によるナノ物質の光励起状態制御の基盤技術の構築に着手し，理論的検討から，励起光の空間分布と電磁ベクトルを制御することで，ナノ物質の固有モードの励起確率を制御することができることを明らかにした。実験的に原理検証を行うために，位相変調器を用いた励起光の偏光ベクトルの空間分布制御に着手していたが，その動作の安定性と操作性に幾つか改善の余地があった。今年度は，これらの問題を解決し，励起光の空間対称性に応じたナノ物質の光応答を研究した。さまざまな形状の金ナノプレートを制御対象として，光場制御されたパルス光により光励起状態の制御を行った。可視化された光増強場は，光場制御された励起光の空間特性に強く依存することが観測され，研究目的で掲げた光励起状態制御が達成されることが明らかとなった。これは，ナノ物質の光励起状態制御の基盤技術となることが期待される。
さらに，研究対象となる物質とエネルギー伝達制御法への拡張を目的に，金プレートに励起されるプラズモンとJ会合体に励起されるエキシトンの強結合状態に関する研究を行った。プラズモンとエキシトンの相互作用領域において，空間選択的な光学特性制御が達成されることを明らかにした。また，プラズモンに作用するエキシトンの個数により，ハイブリット状態からの発光特性制御が達成される可能性があることを明らかにした。金ナノ粒子薄膜を用いた研究にも着手し，非常に強い光局在が起こり，低照射光強度で白色光発生が起こることを明らかにした。この系では，光場制御により光エネルギー伝播の制御が実現することが期待される。今後は，さまざまなナノ物質を用いた光励起状態制御についても展開していく予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
これまでに，光場制御によりナノ物質に通常の平面波では励起することができない光励起状態を誘起できること，これにより，励起空間の制御が実現することを明らかにしている。また，エネルギーの伝達制御に向けて，プラズモンとエキシトンの相互作用の研究に取り組み，相互作用条件に応じて電子状態が制御できること，また空間選択的に光学特性制御が達成されることを明らかにしている。さらに，プラズモンと相互作用するエキシトンの個数により，電子状態と発光特性を制御できる可能性があることを明らかにした。今年度は，光増強場の空間構造を非線形光学顕微鏡により可視化した。この手法では，空間分解能が光の回折限界に制限されている。より高精度に本研究提案の原理検証を行うためには，ナノメートルの空間分解能で光励起状態を直接可視化する必要がある。また，これと平行して電磁気学計算による解析も進めている。光励起状態の可視化から，光場操作によるあたらしい光学選択則の検証も可能となる。本研究では，光場操作による光励起状態の自在制御とこれを活用したエネルギーの伝達制御の学理を構築することを最終目標としている。本年度の光励起状態制御とエネルギー伝達制御に向けた成果は，最終目標達成に向けて，今後の研究展開の基盤となる重要なものである。以上のとおり，これまでに，計画程度の進展を達成していることから，おおむね順調に進展していると判断している。以上の研究目標達成に向けて，今年度も当初の研究計画を基軸として研究を推進する。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では，励起光場の空間と偏光ベクトルの操作により，物質の光励起状態とエネルギー伝達の制御を実現し，物理化学に新学理と研究分野を開拓することを目標としている。当初の計画の２年間で，光場操作によるナノ物質の光励起状態とエネルギー伝達制御の実現可能性を示す重要な成果が得られている。当該年度は，これらの手法の精度をさらに向上させ，また適用範囲を拡張する計画である。そのために，これまで主にナノ物質の光励起状態を対象としていたが，今年度は，これに新たな物質を相互作用させた系に光場制御を拡張する。すでに，プラズモンとエキシトンの相互作用により，新しい電子状態が生成すること，その状態制御が可能であること，空間選択的な光学特性制御が実現することを明らかにしている。この相互作用系に光場制御を導入することで，その制御性の向上と新機能発現の達成を目指す。これ以外に，機能性色素分子も研究対象とする。光場制御により生成するナノ物質の光励起状態により，これらの分子の禁制遷移を光励起することができると期待される。これらの研究により，光場操作による発光増強，光化学反応への波及効果を検証する計画である。
これまでの研究からシリコンナノ粒子と金ナノ構造のハイブリット構造において，磁気双極子と電気双極子の相互作用により，光電磁場の増強が著しくなること，散乱光の異方性が顕著になることが明らかとなっている。本年度は，このハイブリット構造も研究対象として，光場制御の効果を検証する。これにより，物質間のエネルギー伝達と空間選択的伝達法を構築する。以上の研究目標達成に向けて，今年度も当初の研究計画をもとに研究を推進する。
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