2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of Phase-Controlled Near Field Spectroscopy with Extremely High Spatiotemporal Resolution
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20H05662
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| Research Institution | Yokohama National University |
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Principal Investigator |
武田 淳 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (60202165)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
金島 圭佑 兵庫県立大学, 理学研究科, 助教 (30804025)
金 有洙 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 主任研究員 (50373296)
片山 郁文 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (80432532)
今田 裕 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 上級研究員 (80586917)
吉田 昭二 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (90447227)
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| Project Period (FY) |
2020-08-31 – 2025-03-31
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| Keywords | テラヘルツ / 近接場分光 / STM発光 / 中赤外パルス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
極限的な時空間で電子状態や帯電状態を精密制御し、物質の構造や機能を実空間・実時間で自在に操作することは、ナノ科学、材料科学分野にとって最重要課題の1つである。本研究では、位相制御した遠赤外（テラヘルツ：THz）～中赤外（MIR）パルスと走査トンネル顕微鏡（STM）を巧みに組み合わせ、原子分解能とフェムト秒の時間分解能でトンネル電流及び発光を検出できる“極限時空間分光”システムを開拓する。この技術を駆使し、機能性分子や生体系分子の発光機構、振動状態の制御を実現する。
本年度は、主に開発した（1）位相制御THz-STM発光分光技術および高時間分解MIR-STMを活用した物性計測を行った。また、（2）新規相変化材料の熱・光・THzによるナノスケール相変化のSTM観測を行った。（1）においては、Au探針・Ag（111）表面により形成された局在プラズモンの発光をCCD検出器付き分光器で測定し、測定系の空間分解能を評価した。その後、フタロシアニン（Pc）単分子をターゲットとし、単一分子の発光寿命を実時間計測するための第一段階として、50 MHzの繰り返し周波数を有するTHz光源をSTMと組み合わせ、Pc分子の低空軌道（LUMO）をTHz電場によってイメージングした。電気回路で駆動された通常のSTMと同等の像が得られ、単一分子寿命計測への足がかりができた。また、Au基板上に成長させた有機半導体フラーレン薄膜に適用し、光パルス励起によって注入した電子の空間分布が時々刻々どのように変化するのかを追跡した。（2）においては、新規相変化材料（Cr2Ge2Te6）の熱的相変化を追跡し、ターゲットサンプルの基礎データ取得を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究は、世界に類を見ない2つの分光技術（位相制御THz-STM発光分光およびMIR-STM）を開発し、これらを統合した極限時空間分光システムにより、THz~MIRの周波数帯域において多様な物性を極限的時空間で操作・制御するものである。装置・手法の開発に主眼があり、要となる装置が開発されない限り具体的な物性測定が十分にできない。このため、研究期間のはじめの3年は装置・手法の開発に注力する予定であった。幸いなことに、装置・手法の開発が当初予定よりも順調に進んでおり、参画する3研究機関にすでに位相制御THz-STMが構築され、理研においてはTHz-STM発光分光システム、筑波大においてはMIR-STMが配備された。
これらを用いた物性計測が予定より早い段階から実施でき、その成果をもとに複数の学術論文が出版され、多くの招待講演を行った。更には、本研究で培ったTHz波形の位相制御技術をパルス磁場装置に組み込みんだ「テラヘルツ時間領域磁気分光システム」を構築し、「物性物理」や「量子科学分野」といった異分野への貢献が実現した。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後、各々の研究機関において、構築したTHz-STM、MIR-STMを利用した物性計測 (単分子発光の検出、ナノスケール相変化、有機薄膜における光注入電子の空間分布の時間発展など）を行い、構築した極限時空間分光の独自性を世界に示す。とりわけ、THz-STM発光分光においては、フタロシアニン単分子をターゲットサンプルとして用い、単分子発光計測およびそのダイナミクス検出に挑戦する。
また、本研究により、THz位相シフタを用いたTHz波形の位相制御技術が確立したが、その技術を強磁場発生装置と組み合わせた「テラヘルツ時間領域磁気分光システム」がライス大学との国際共同研究により開拓された。これを、光と物質が織りなす各種物性実験に応用していく。具体的には、強磁場下における半導体や熱電材料のTHz・フォノン強結合状態の観測と制御などを行い、本研究課題の成果を「物性物理」や「量子科学分野」にも広げる。
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[Journal Article] Magnetic Control of Soft Chiral Phonons in PbTe2022
Author(s)
Baydin Andrey、Hernandez Felix G.?G.、Rodriguez-Vega Martin、Okazaki Anderson K.、Tay Fuyang、Noe G. Timothy、Katayama Ikufumi、Takeda Jun、Nojiri Hiroyuki、Rappl Paulo H.?O.、Abramof Eduardo、Fiete Gregory A.、Kono Junichiro
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Journal Title
Physical Review Letters
Volume: 128
Pages: 075901
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Presentation] Single-Molecule Precise Laser Nanospectroscopy2021
Author(s)
(4)H. Imada, M. Imai-Imada, K. Miwa, H. Yamane, T. Iwasa, Y. Tanaka, N. Toriumi, K. Kimura, N. Yokoshi, A. Muranaka, M. Uchiyama, T. Taketsugu, Y. K. Kato, H. Ishihara, Y. Kim
Organizer
The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
Int'l Joint Research
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