2023 Fiscal Year Research-status Report
Material development and physical property study of new locally non-centrosymmetric uranium compounds
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20K03827
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
李 徳新 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (40281985)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
本間 佳哉 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (00260448)
本多 史憲 九州大学, アイソトープ統合安全管理センター(伊都地区), 教授 (90391268)
青木 大 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (30359541)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | ウラン化合物 / ジグザグ構造 / 磁気異方性 / 磁化率 / 電気抵抗 / 比熱 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、局所的空間反転対称性の破れたウラン化合物を中心とする新物質の開発およびその新奇物理現象のメカニズムの解明を目的とする。新規「235」系物質R2T3X5(R=ウランおよび希土類金属、T=遷移金属、X＝Si, Ge, Sn等)及びその関連化合物を主なターゲットとする研究を進めている。
2023年度中、物質探索とその物性研究が続けられた。特に、新物質U2Ru3Ge5とDy5Au3Si7の多結晶を合成し、それらの低温磁性を調べた。U2Ru3Ge5では、約4.5 K以下での温度不可逆dc磁化率、長時間磁気緩和現象、ZFC磁気メモリー効果、周波数に依存する交流磁化率等エキゾチックなガラス磁性が観測された。この異常磁性のメカニズムを解明するために、現在結晶構造解析が進行中である。Dy5Au3Si7はAlB2型の六方晶構造を持ち、スピン凍結温度（7.5 K）以下で磁気クラスターガラス状態を形成することを明らかにした。そのクラスターガラス効果は、AuとSi原子のランダム配列に起因すると推測できる。また、重い希土類「235」系新規物質R2Co3Ge5(R=Dy, Ho, Er, Tm)多結晶の育成に成功した。構造解析および物性測定結果により、これらの物質もU2Co3Si5型のジグザグ構造を持ち、低温での複雑な磁気転移に伴う高い磁気熱量効果を示すことが分かった。一方、本研究と関連する非化学量論的 EuTe（Eu:Te=1:0.92）における低温ガラス磁性についても調べた。この物質にはTeの原子空孔が存在する。空孔に束縛された電子は、周りのEu磁気モーメントと相互作用して、大きな磁気モーメントを持つ束縛磁気ポーラロンを形成する。観測された奇妙なガラス磁性は、低温でランダムに凍結した大きな磁気ポーラロンによって引き起こされるスーパースピングラス効果であると考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
近年、新奇スピン三重項超伝導体UTe2および局所的に空間反転対称性が破れた強磁性超伝導体URhGeなどにおける様々な特異な現象が観測され注目を集めている。これらは、強磁性ゆらぎ、 強いスピン軌道相互作用および空間反転対称性の破れと関連するパリティ混成が重要な役割を果たしていると考えられている。これを明らかにするためには、類似の結晶構造と物性を持つ物質に対して系統的な研究を進めることが非常に重要であり、多数の新物質の開発と新奇物性の探索が必要不可欠である。本研究は、（１）局所的な空間反転対称性が破れたU2T3X5系化合物を主なターゲットとする多数の新物質の開発、（２）精密な物性測 定により、U2T3X5系物質を中心とする新奇物性の探索、（３）現れた新奇物性と局所的な空間反転対称性の破れ、パリティ混成、強いスピン軌道相互作用および強磁性ゆらぎの関連性の解明を行っている。これまで、多数のウランおよび希土類「235」系化合物の単結晶または多結晶サンプルの育成を試した。U2Ir3Si5単結晶に代表される多くの新しい「235」系化合物の調製に成功している。基礎物性を測定することにより、一次相転移、強い磁気異方性、特異的な電子輸送特性、ガラス磁性、複雑な磁気構造などの興味深い物理現象が観察されている。いくつかの研究論文が国際ジャーナルに掲載された。現在、いくつのウランおよび希土類「235」系新物質の構造解析、交流磁化率及び極端条件下での物性測定を進行中である。なお、新型コロナウィルスの影響を受けて、2020年度から連続3年間出張が自粛したので、仙台金属材料研究所で実施予定だった交流磁化率測定は実施されなかった。現在、課題の進捗状況はやや遅れている。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後も「235」系化合物を中心に未知物質の探索を進め、テトラアーク炉を用いてチョクラルスキー法や高温電気炉を用いてフラックス法による結晶育成に挑戦する。育成した“235”系物質および関連する物質の電子状態（磁性揺らぎ、スピンフラストレーション、パリティ多極子秩序など）を外場によって効果的に制御し、外場制御下での基礎物性を測定する。特に、圧力下や極低温での物性変化を明らかにする。また、東大物性研強磁場コラボラトリーおよび金研強磁場センターの共同利用装置を利用して、磁場誘起相転移の観察を行う予定である。一方で、ジグザグを有する他のf電子系物質の物性も調査し、「235」系物質で出現する新しい物性との関連性を調べる。具体的には以下の4つのプロセスを経て研究を進める。
（１）物質探索：ウラン「235」系化合物U2T3Sn5（T＝遷移金属）および希土類「235」系化合物R2T3Ge5（T＝Fe、Co、Ni、Cu、Au）を主なターゲットとする新規物質を探索する。
（２）構造解析・品質評価：X線回折装置を利用して作成したU2Ru3Ge5など多数未知物質の結晶構造を分析し、結晶品質を評価する。X線ラウエカメラを利用して結晶軸を決定し、放電加工機により試料を整形する。
（３）物性測定：主に外場（圧力、磁場、極低温）制御下で電気抵抗、磁気抵抗、比熱、acおよびdc帯磁率など基礎物性を測定する。
（４）データ解析・物性考察：基礎物性の温度、磁場、圧力依存性を明らかにすることに基づいて、相転移温度、電子比熱係数、電気抵抗温度係数、スピンフラストレーション状態の動力学臨界指数などの電子状態を特徴づけるパラメーターを決定する、ガラス磁性、一次の相転移など興味深い物性の外場の制御効果を明らかにする。
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| Causes of Carryover |
本研究には交流磁化率と強磁場磁化の実験的測定は必要であり、当初は金属材料研究所および物性研究所で実施する予定でした。しかし、2020年度から３年間、新型コロナウィルスの影響で出張は自粛したので、予定していた仙台への複数回の出張測定は実施しなかった。一部の実験測定は完了していない。また、予定していた国際会議や日本物理学会に現地参加することはできなかった。そのため、次年度繰越額が生じた。R6年度には数回の出張測定と物理学会への現地参加を予定する。繰越額が旅費や物性測定装置に必要なヘリウムガスなどの消耗品の購入費に充てる。
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[Presentation] UNi4Bの磁気秩序状態における角度分解NMR2023
Author(s)
越智遥菜, 竹内涼介, 岸本恭来, 小手川恒, 播磨尚朝, 藤秀樹, 本多史憲, 本間佳哉, 仲村愛, 清水悠晴, 李徳新, 青木大
Organizer
日本物理学会2023年春季大会
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[Presentation] UTe2の純良単結晶育成とドハース・ファンアルフェン効果2023
Author(s)
青木大, 酒井宏典, Petr Opletal, 常盤欣文, 石塚淳, 栁瀬陽一, 播磨尚朝, 仲村愛, 李徳新, 本間佳哉, 清水悠晴, Georg Knebel, Jacques Flouquet, 芳賀芳範, Ilya Sheikin, Alix McCollam
Organizer
日本物理学会2023年春季大会
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[Presentation] 純良単結晶UTe2における125Te-NMR測定：超伝導状態のスピン磁化率2023
Author(s)
松村拓輝, 藤林裕己, 金城克樹, 北川俊作, 石田憲二, 徳永陽, 酒井宏典, 神戸振作, 清水悠晴, 仲村愛, 李徳新, 本間佳哉, 本多史憲, 青木大
Organizer
日本物理学会2023年春季大会
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[Presentation] ハニカム構造を有するEu2Pt6Ga15の磁気的性質2023
Author(s)
本間佳哉, 本多史憲A, 竹内徹也, 木田孝則, 鳴海康雄C, 萩原政幸, 上床美也, 金道浩一, 芳賀芳範, 仲村愛, 清水悠晴, 李徳新, 青木大, 大貫惇睦
Organizer
日本物理学会第78回年次大会
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[Presentation] NMR測定から見るスピン三重項超伝導体UTe2純良単結晶の超伝導ギャップ構造2023
Author(s)
松村拓輝, 高橋侑希, 藤林裕己, 金城克樹, 北川俊作A, 石田憲二, 徳永陽, 酒井宏典, 神戸振作, 清水悠晴, 仲村愛, 李徳新, 本間佳哉, 本多史憲, 青木大
Organizer
日本物理学会第78回年次大会
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[Presentation] 超伝導転移点Tsc=2 KをもつUTe2単結晶に関する極低温高精度磁化測定2023
Author(s)
清水悠晴, 三宅厚志, 榊原俊郎A, 佐藤芳樹B, 仲村愛, 本間佳哉, 李徳新, 橘高俊一郎, 河野洋平, 山下穣, 町田一成, 青木大
Organizer
日本物理学会第78回年次大会
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[Presentation] スピン三重項超伝導体UTe2純良単結晶のb軸磁場下NMR2023
Author(s)
高橋侑希, 松村拓輝, 藤林裕己, 金城克樹, 北川俊作, 石田憲二, 徳永陽, 酒井宏典, 神戸振作, 清水悠晴, 仲村愛, 李徳新, 本間佳哉, 本多史憲, 青木大
Organizer
日本物理学会第78回年次大会
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[Presentation] UNi4Bの磁気秩序状態における角度分解NMRの研究Ⅱ2023
Author(s)
越智遥菜, 阿部修也, 竹内涼介, 岸本恭来, 小手川恒, 播磨尚朝, 藤秀樹, 本多史憲A, 本間佳哉, 仲村愛, 清水悠晴, 李徳新, 青木大
Organizer
日本物理学会第78回年次大会
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