Chemical Cycles of five elements for carbon-neutral production of iron and chemicals

2021 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K20549
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 林 潤一郎 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (60218576)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 浅野 周作 九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522) ; 村中 陽介 京都大学, 工学研究科, 助教 (40756243) ; 前 一廣 京都大学, 工学研究科, 教授 (70192325) [Withdrawn]
• Project Period (FY): 2020-07-30 – 2023-03-31
• Keywords: 炭素循環 / 製鉄 / バイオマス / 塩化鉄 / 塩化水素 / 還元 / 鉄ー炭素コンポジット / 水蒸気ガス化

Outline of Annual Research Achievements

本年度は、P3 [塩化鉄担持バイオマスの熱分解による鉄/炭素ナノ複合体(Fe/C)と塩酸の製造] P5 [Fe/Cを担体とするメタンからのナノ炭素・水素製造]　P7 [Fe/Cからの鉄・合成ガス同時製造]　について中心に検討した。
P3については、酸素フラスコ燃焼法を用いた塩素の定量を丹念に行い、塩素は、バイオマス中のアルカリ・アルカリ土類金属と塩を形成しない限り、塩酸としてほぼ全て脱離することを確認した。塩酸の生成機構としては、バイオマスから生じる熱分解水とオキシ塩化鉄の反応が考えられる。
P5については、スギ・FeCl2を用いて鉄担持炭素触媒を作製しメタン熱分解反応実験を行った。触媒の作製段階においては、加熱還元時に過剰の鉄を含有すると一部のFeCl2が揮発除去され、含有率に限界があることを見出した。最大鉄含有率約40 wt%、還元鉄平均粒径6-7 nmの鉄担持炭素触媒を作製した。触媒鉄含有率、メタン流量、反応温度がメタン熱分解反応に及ぼす影響について検討した。メタン流量の触媒活性への影響について検討し、低いメタン流量では高いメタン流量の場合より、反応進行に伴う析出炭素による触媒活性低下を抑制できることを明らかにした。鉄含有率の触媒活性への影響について検討し、触媒鉄含有率の増加が鉄質量の増加分以上の活性向上に寄与することを明らかにした。本研究で作製した触媒が反応率最大条件で現行の大型水蒸気改質装置に十分代替可能な性能を有することを確認した。
P7については、水素共存化で水蒸気ガス化を行い、その速度論ならびに生成物組成を調査した。ガス化における鉄の触媒作用については未だ多くが未解明であるが、ガス化後の結晶構造は熱力学的に決まることを明らかにし、H2濃度を適切に設定すれば還元鉄を定量的に得ることができることが示された。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度の達成目標であった塩酸としての塩素回収率99%以上、鉄の還元率98%以上、鉄ナノ粒子の還元状態を維持するガス化の実証などを順調に達成した。次年度達成目標であった炭化鉄・合成ガス同時製造の実証などについては前倒しでの達成に成功した。

Strategy for Future Research Activity

炭化鉄・合成ガス同時製造の実証等については前倒しで進めることができている。また、鉄の性状については、熱力学的に制御可能であることが判明している。このことを踏まえ、最終年度では、炭化物ガス化の速度論や熱分解中のオキシ塩化鉄の挙動など、より詳細なプロセス研究を新たに追加して実施することとする。

Causes of Carryover

教員の活動（特に出張関連）が長期間にわたり大きな制約を受けたため、一部を繰り越すこととなった。最終年度の集中的・重点的な研究実施により消耗品費として執行される見込みである。