2021 Fiscal Year Research-status Report
Syntheses of Thermoresponsive Water-Soluble Polymers Having Associative Groups at Well-Defined Positions for Challenging Research of Polymer Informatics
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20K21222
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
大内 誠 京都大学, 工学研究科, 教授 (90394874)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
古賀 毅 京都大学, 工学研究科, 教授 (80303866)
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| Project Period (FY) |
2020-07-30 – 2023-03-31
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| Keywords | 感熱性 / 高分子 / 刺激応答 / 精密重合 / 配列 / インフォマティクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
感熱水溶性高分子としてポリイソプロピルアクリルアミド（PNIPAM）に着目し，モノマーであるイソプロピルアクリルアミド（NIPAM）と疎水性モノマーの交互共重合体，あるいは交互共重合体セグメントを含む3元共重合体を合成し，その水溶液の感熱性を実験として評価する。一方で，計算科学によってその感熱性を検証し，隣接する疎水性基によって感熱性がどのような影響を受けるかを明らかにし，実験と計算の両面から配列制御高分子の感熱性挙動を系統的に明らかにする。
2021年度は側鎖を後重合反応によって変換可能なジビニルモノマーの環化重合とイソプロピルアミンを用いたアミノリシス反応によってNIPAMと2-ヒドロキシエチルメタクリレート（HEMA）の交互共重合体を合成した。この交互共重合体はNIPAMホモポリマーよりも低い温度応答性を示し，1:1の統計的ランダム共重合体に比べて高い温度応答性を示した。水溶液のDSC測定から，交互共重合は隣接するHEMAユニットの水酸基によって，NIPAMユニットからの脱水和による安定化がホモポリマーやランダム共重合体に比べて顕著ではないことがわかった。別の水酸基含有モノマー2-ヒドロキシエチルビニルエーテルをコモノマーとする交互共重合体も合成し，この一般性を確認している。さらに水酸基をイソシアネートと反応させることでウレタン結合を有する会合性側鎖へと変換し，温度応答性に与える影響を調べている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
合成の計画は順調に推移しているが，計算との融合にまだ至っていない。系統的に感熱性を調べることができる実験系が必要であり，その検討をさらに推し進める必要がある。
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| Strategy for Future Research Activity |
色んな分野で検討され，その感熱性挙動が調べられているNIPAMユニットを固定化し，コモノマーとして水酸基，さらに水酸基と様々なイソシアネートの反応によって会合性のウレタン結合を導入することで系統的な感熱性挙動を調べる。さらに計算でその挙動を調べ，実験結果との相関を調べ，感熱性を予想する理論の構築を目指す。
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| Causes of Carryover |
2021年度にどのような高分子を合成するかの目処がついた。2022年度に合成と計算に取り組むために約25万円を繰り越すこととした。
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