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2012 Fiscal Year Annual Research Report

全固体電池の実用化に向けた高イオン伝導性ガラスセラミックスの創製

Research Project

Project/Area Number 21246098
Research InstitutionOsaka Prefecture University

Principal Investigator

辰巳砂 昌弘  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50137238)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 忠永 清治  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (90244657)
林 晃敏  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (10364027)
Project Period (FY) 2009-04-01 – 2013-03-31
Keywords固体電解質 / 硫化物電解質 / ガラス / ガラスセラミックス / 全固体電池 / リチウム電池
Research Abstract

今年度は従来検討を行ってきたLi2S-P2S5系にLiBH4を添加した新規なガラス及びガラスセラミック電解質の作製を行った。 (100-x)(0.75Li2S・0.25P2S5)・xLiBH4 (mol %) 組成の出発原料混合物に対してメカノケミカル処理を行った結果、0 ≦ x ≦ 33の組成範囲ではガラスが得られ、x > 33の組成範囲においては、Argyrodite結晶Li6PS5X (X = Cl, Br, I)に類似の新たな結晶のパターンが観測された。ガラスが得られた組成範囲では、xの増加とともに導電率も増大し、x=33ガラスは室温で1.6×10-3 S cm-1の最大の導電率を示した。一方、新規なArgyrodite類似結晶が析出したx=50電解質についても、ほぼ同じ導電率を示すことがわかった。x=33ガラスを電解質に用いることによって、金属リチウム負極を備えた全固体Li/TiS2セルが二次電池として作動することが明らかになった。
これまでの検討で見出してきた、金属酸化物の添加と酸化物置換によるガラス構造の修飾を組み合わせることによって、硫化物電解質のより一層の大気安定性向上を図った。75Li2S・15P2S5・10P2O5 (mol%)ガラスへ10mol%のZnOナノ粒子を添加することによって、大気中におけるH2S発生をより一層抑制することができた。これらガラス複合体を固体電解質に用いた全固体In/LiCoO2セルが充放電可能であり、50サイクル後においても75 mAh g-1の容量を保持することがわかった。

Current Status of Research Progress
Reason

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (38 results)

All 2013 2012 Other

All Journal Article (20 results) (of which Peer Reviewed: 16 results) Presentation (16 results) (of which Invited: 2 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] ガラス系リチウムイオン伝導体開発と全固体電池への応用2013

    • Author(s)
      辰巳砂昌弘
    • Journal Title

      化学と工業

      Volume: 65 [5] Pages: 393-395

  • [Journal Article] All-Solid-State Lithium Secondary Batteries using NiS-Carbon Fiber Composite Electrodes Coated with Li2S-P2S5 Solid Electrolytes by Pulsed Laser Deposition2013

    • Author(s)
      K. Aso
    • Journal Title

      ACS Appl, Mater. Interfaces

      Volume: 5 Pages: 686-690

    • DOI

      10.1021/am302164e

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] All-Solid-State Lithium Secondary Batteries using the 75Li2S•25P2S5 Glass and the 70Li2S•30P2S5 Glass-Ceramic as Solid Electrolytes2013

    • Author(s)
      T. Ohtomo
    • Journal Title

      J. Power Sources

      Volume: 222 Pages: 231-235

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2013.01.090

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Characteristics of the Li2O-Li2S-P2S5 Glasses Synthesized by the Two-Step Mechanical Milling2013

    • Author(s)
      T. Ohtomo
    • Journal Title

      J. Non-Cryst. Solids

      Volume: 364 Pages: 57-61

    • DOI

      10.1016/j.jnoncrysol.2012.12.044

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical Performance of All-Solid-State Li/S Batteries with Sulfur-Based Composite Electrodes Prepared by Mechanical Milling at High Temperature2013

    • Author(s)
      M. Nagao
    • Journal Title

      Energy Technol.

      Volume: 1 [2-3] Pages: 186-192

    • DOI

      10.1002/ente.201200019

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High Rate Performance, Wide Temperature Operation and Long Cyclability of All-Solid-State Rechargeable Lithium Batteries Using Mo-S Chevrel-Phase Compound2013

    • Author(s)
      M. Nagao
    • Journal Title

      J. Electrochem. Soc.

      Volume: 160 [6] Pages: A819-A823

    • DOI

      10.1149/2.058306jes

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation and Ionic Conductivity of (100-x)(0.8Li2S・0.2P2S5)•xLiI Glass-Ceramic Electrolytes2013

    • Author(s)
      S. Ujiie
    • Journal Title

      J. Solid State Electrochem.

      Volume: 17 Pages: 675-680

    • DOI

      10.1007/s10008-012-1900-7

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Invited Paper: Recent Development of Bulk-Type Solid-State Rechargeable Lithium Batteries with Sulfide Glass-Ceramic Electrolytes2012

    • Author(s)
      A. Hayashi
    • Journal Title

      Electron. Mater. Lett.

      Volume: 8 [2] Pages: 199-207

    • DOI

      10.1007/s13391-012-2038-6

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High-Capacity Li2S-Nanocarbon Composite Electrode for All-Solid-State Rechargeable Lithium Batteries2012

    • Author(s)
      M. Nagao
    • Journal Title

      J. Mater. Chem.

      Volume: 22 [19] Pages: 10015-10020

    • DOI

      10.1039/c2jm16802b

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] All-Solid-State Lithium Secondary Batteries with Metal-Sulfide-Coated LiCoO2 Prepared by Thermal Decomposition of Dithiocarbamato Complexes2012

    • Author(s)
      A. Sakuda
    • Journal Title

      J. Mater. Chem.

      Volume: 22 [30] Pages: 15247-15254

    • DOI

      10.1039/c2jm32490c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabrication of Favorable Interface between Sulfide Solid Electrolyte and Li Metal Electrode for Bulk-Type Solid-State Li/S Battery2012

    • Author(s)
      M. Nagao
    • Journal Title

      Electrochem. Commun.

      Volume: 22 [1] Pages: 177-180

    • DOI

      10.1016/j.elecom.2012.06.015

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Superionic Glasses and Glass-Ceramics in the Li2S-P2S5 System for All-Solid-State Lithium Secondary Batteries2012

    • Author(s)
      M. Tatsumisago
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 225 [4] Pages: 342-345

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2012.03.013

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of NiS-Carbon Fiber Composites in High-Boiling Solvent to Improve Electrochemical Performance in All-Solid-State Lithium Secondary Batteries2012

    • Author(s)
      K. Aso
    • Journal Title

      Electrochimica Acta

      Volume: 83 Pages: 448-453

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2012.07.088

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation of Amorphous TiSx Thin Film Electrodes by the PLD Method and Their Application to All-Solid-State Lithium Secondary Batteries2012

    • Author(s)
      T. Matsuyama
    • Journal Title

      J. Mater. Sci.

      Volume: 47 [18] Pages: 6601-6606

    • DOI

      10.1007/s10853-012-6594-9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Amorphous Titanium Sulfide Electrode for All-Solid-State Rechargeable Lithium Batteries with High Capacity2012

    • Author(s)
      A. Hayashi
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 41 [9] Pages: 886-888

    • DOI

      10.1246/cl.2012.886

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Bulk-Type Lithium Metal Secondary Battery with Indium Thin Layer at Interface between Li Electrode and Li2S-P2S5 Solid Electrolyte2012

    • Author(s)
      M. Nagao
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 80 [10] Pages: 734-736

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.80.734

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Bulk-Type All-Solid-State Lithium Secondary Battery with Li2S-P2S5 Thin-Film Separator2012

    • Author(s)
      A. Sakuda
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 80 [10] Pages: 839-841

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.80.839

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 全固体電池の実用化に向けた硫化物ガラス系材料の開発2012

    • Author(s)
      辰巳砂昌弘
    • Journal Title

      電気ガラス

      Volume: 46 Pages: 8-13

  • [Journal Article] 全固体電池の最前線 ―いま世界でどこまで進展しているか?2012

    • Author(s)
      辰巳砂昌弘
    • Journal Title

      化学

      Volume: 67 [7] Pages: 19-23

  • [Journal Article] 全固体電池への応用に向けたイオン伝導ガラスの開発2012

    • Author(s)
      林 晃敏
    • Journal Title

      化学工業

      Volume: 63 [10] Pages: 34-38

  • [Presentation] 電極活物質としてLi2S-P2S5系硫化物を用いた全固体電池の充放電特性2013

    • Author(s)
      計 賢
    • Organizer
      電気化学会第80回大会
    • Place of Presentation
      仙台
    • Year and Date
      20130329-20130331
  • [Presentation] PLD法によるLi2S-GeS2-P2S5系固体電解質薄膜の作製とバルク型全固体電池への応用2013

    • Author(s)
      伊東裕介
    • Organizer
      電気化学会第80回大会
    • Place of Presentation
      仙台
    • Year and Date
      20130329-20130331
  • [Presentation] Li2S-P2S5系をベースとする硫化物ガラス電解質のヤング率の評価2013

    • Author(s)
      林 晃敏
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      草津
    • Year and Date
      20130322-20130325
  • [Presentation] Li2S-P2S5系固体電解質の緻密成型体の作製とヤング率評価2013

    • Author(s)
      作田 敦
    • Organizer
      日本セラミックス協会2013年年会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      20130317-20130319
  • [Presentation] Development of All-Solid-State Lithium Batteries with Sulfide Solid Electrolytes2013

    • Author(s)
      林 晃敏
    • Organizer
      International Battery Association Meeting (IBA2013)
    • Place of Presentation
      スペイン
    • Year and Date
      20130311-20130315
    • Invited
  • [Presentation] PLD法によるLi2S-GeS2-P2S5系固体電解質薄膜の作製とその評価2012

    • Author(s)
      伊東裕介
    • Organizer
      第38回固体イオニクス討論会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      20121203-20121205
  • [Presentation] 高リチウムイオン伝導性Li2S-P2S5-LiBH4系ガラスセラミックスの作製と評価2012

    • Author(s)
      山内章裕
    • Organizer
      第38回固体イオニクス討論会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      20121203-20121205
  • [Presentation] All-Solid-State Lithium Secondary Batteries with Amorphous TiS3 Electrode and Sulfide Solid Electrolyte2012

    • Author(s)
      松山拓矢
    • Organizer
      2012 MRS Fall Meeting
    • Place of Presentation
      米国
    • Year and Date
      20121125-20121130
  • [Presentation] 全固体リチウム二次電池におけるアモルファスTiS3電極のキャラクタリゼーション2012

    • Author(s)
      松山拓矢
    • Organizer
      第53回電池討論会
    • Place of Presentation
      福岡
    • Year and Date
      20121114-20121116
  • [Presentation] 全固体リチウム電池の構築にむけたLi2S-P2S5系ガラス電解質の機械的特性評価2012

    • Author(s)
      林 晃敏
    • Organizer
      第53回電池討論会
    • Place of Presentation
      福岡
    • Year and Date
      20121114-20121116
  • [Presentation] Development of Sulfide Glass Electrolytes for All-Solid-State Lithium Batteries2012

    • Author(s)
      林 晃敏
    • Organizer
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-State Science (PRiME2012)
    • Place of Presentation
      米国
    • Year and Date
      20121007-20121012
    • Invited
  • [Presentation] Preparation of All-Solid-State Batteries Using (100-x)(0.75Li2S・0.25P2S5)・xLiBH42012

    • Author(s)
      山内章裕
    • Organizer
      IUMRS-ICEM 2012
    • Place of Presentation
      横浜
    • Year and Date
      20120923-20120928
  • [Presentation] Preparation of Li2S-GeS2 Solid Electrolyte Thin Films using Pulsed Laser Deposition2012

    • Author(s)
      伊東裕介
    • Organizer
      16th International Meeting on Lithium Batteries (IMLB2012)
    • Place of Presentation
      韓国
    • Year and Date
      20120617-20120622
  • [Presentation] Electrochemical Performance of All-Solid-State Li/S Batteries with Sulfur-Based Composite Electrodes Prepared by Mechanical Milling at High Temperature2012

    • Author(s)
      長尾元寛
    • Organizer
      16th International Meeting on Lithium Batteries (IMLB2012)
    • Place of Presentation
      韓国
    • Year and Date
      20120617-20120622
  • [Presentation] Preparation and Ionic Conductivities of (100-x)(0.75Li2S-0.25P2S5)・xLiBH4 Glass Electrolytes2012

    • Author(s)
      山内章裕
    • Organizer
      16th International Meeting on Lithium Batteries (IMLB2012)
    • Place of Presentation
      韓国
    • Year and Date
      20120617-20120622
  • [Presentation] PLD法を用いたLi2S-GeS2-P2S5系固体電解質薄膜の作製2012

    • Author(s)
      伊東裕介
    • Organizer
      第14回化学電池材料研究会ミーティング
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      20120612-20120613
  • [Book] レアメタルフリー二次電池の最新技術動向2013

    • Author(s)
      辰巳砂昌弘
    • Total Pages
      115-124
    • Publisher
      シーエムシー出版
  • [Remarks] 大阪府立大学 大学院工学研究科 応用化学分野 無機化学研究グループ

    • URL

      http://www.chem.osakafu-u.ac.jp/ohka/ohka2/index.html

URL: 

Published: 2014-07-24  

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