2010 Fiscal Year Annual Research Report
フラビン分子周辺への機能性反応場の構築に基づく高機能酸素酸化有機分子触媒の創成
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21550104
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
今田 泰嗣 大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 准教授 (60183191)
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| Keywords | 有機分子触媒 / 反応場構築 / デンドリマー触媒 / 金ナノ粒子触媒 / 酸素酸化反応 / フラビン分子触媒 / フラビン単分子膜 |
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| Research Abstract |
本研究では申請者らが開発した環境調和型の酸素酸化触媒能を有するフラビン触媒分子に高機能性反応場を付与し、酵素を超える高い反応性、高い選択性を発揮する高機能性有機分子触媒の創成を目的として、その機能評価を行った。具体的にはフラビン-デンドリマー会合体触媒およびフラビン修飾金ナノ粒子触媒を創成し、デンドリマー骨格および金ナノ粒子表面修飾分子に由来する疎水性・親水性環境および静電相互作用・ファンデルワールス力・水素結合・π-π相互作用部位を高機能性反応場として活用可能であることを示した。さらに実用的な反応場構築の手法として、フラビン単分子膜金基盤の作成を検討した。
フラビン-デンドリマー会合体触媒を用いる酸素雰囲気下でのオレフィンの水素添加反応について速度論的な検討を行い、デンドリマー構造が活性中間体であるジイミドの生成およびオレフィンとジイミドとの反応における効果的な反応場として機能していることを明らかにした。
フラビン-デンドリマー会合体触媒を用いるスルフィドの過酸化水素酸化反応を検討し、デンドリマー構造に由来する疎水環境が効率のよい反応場として機能することを明らかにした。
フラビン担持金ナノ粒子触媒をさらに展開し、触媒チップとしての利用を視野に、金表面へのフラビンジスルフィドの単分子膜形成によるフラビン単分子膜金基板を作成した。金(111)表面へのフラビン単分子膜の形成はX線光電子分光、紫外可視分光、赤外分光、蛍光分光等により確認した。
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