2021 Fiscal Year Annual Research Report
Broadband plasmon-induced charge separation and hydrogen generation dynamics
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21H02051
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| Research Institution | The University of Tokushima |
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Principal Investigator |
古部 昭広 徳島大学, ポストLEDフォトニクス研究所, 教授 (30357933)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 光触媒 / プラズモン / 電荷分離 / ダイナミクス / 半導体薄膜 / ナノ材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
可視光及び近赤外光を効率よく吸収する金ナノ構造配列体と電子アクセプター半導体である酸化チタンや遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)2次元材料を積層したプラズモン誘起電荷分離システムを作製し、フェムト秒過渡吸収分光法によるキャリアダイナミクスの詳細な解明研究を行うことが第1の目的である。さらに、水素発生助触媒への電子移動ダイナミクス、それに続く水素バブルダイナミクスの定量的評価を初めて実現することが第2の目的である。特に電子アクセプター層のナノ薄膜化によりこれまで量子効率が低いままであったエネルギー変換効率の飛躍的上昇を目指す。
該当年度は、新たに原子層体積法(北海道大学の共用設備を利用)で、金ナノ粒子配列体を配置したガラス基板上に膜厚範囲20~100 nmの異なる酸化チタン薄膜を作製した。金ナノ粒子配列体の吸収スペクトルは酸化チタン薄膜との誘電的相互作用により長波長にシフトし、可視域全体を吸収する光学応答を示した。プラズモン励起下で金ナノ粒子から酸化チタンに移動する電子の反応性を定量的に評価するため、活性酸素検知蛍光色素を用い、その吸収スペクトル強度の酸化チタン膜厚依存性を調べた。その結果、予想通り酸化チタンの膜厚が小さい時に最も反応性が高いことが確かめられた。フェムト秒過渡吸収分光法で伝導電子の生成・減衰過程を解析する計画であったが装置トラブルで実施出来なかった。
TMDC材料の硫化タングステンのナノシートを、液中レーザーアブレーション法により作製した。金ナノ粒子配列基板上にナノシート分散溶液を滴下することにより、可視光を強く吸収する複合膜を作製することが出来た。作製試料の形状および基礎物性の評価をSEM, TEM, EDS, AFM, 顕微ラマン法で用いて行い、ナノ構造の詳細に明らかにした。今後、ダイナミクスとの関係を明らかにする計画である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
フェムト秒過渡吸収分光装置の光源である増幅チタンサファイアレーザーのオシレーターのリプレイスを行う予定であったが、増幅装置にも不具合が生じ、増幅チタンサファイアレーザーを継続して利用することが困難となった。そのため、全く新しい増幅フェムト秒ファイバーレーザー光源を導入する計画に切りかえた。これにより、プラズモン誘起電子移動反応のダイナミクスを評価する実験に遅れが生じた。
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| Strategy for Future Research Activity |
可視光及び近赤外光を効率よく吸収する金ナノ構造配列体と電子アクセプター半導体である酸化チタンを積層したプラズモン誘起電荷分離システムを作製する課題については、原子層堆積装置を利用した酸化チタン膜の作製のノウハウをある程度獲得できたので、今後フェムト秒過渡吸収分光測定によってキャリアダイナミクスを解明し、最適な薄膜構造の設計にフィードバックする。異なる電子アクセプターとして遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)2次元材料である硫化タングステンのナノシートを利用した金ナノ構造配列体との複合基板の作製にも成功したので、その光触媒特性とキャリアダイナミクスの評価と反応メカニズムの解明研究を進める。
半導体薄膜表面での水素発生助触媒への電子移動ダイナミクス、それに続く水素バブルダイナミクスの定量的評価を実現する課題の実現に向けて、上記の金ナノ構造配列体上の電子アクセプター半導体の表面に白金を担持した積層基板試料の作製を進める。水素発生を実現できる試料が完成した後に、そのダイナミクス、つまり反応の時間スケールを時間分解光散乱検出法で評価し、最終的にこれまで量子効率が低いままであったエネルギー変換効率の飛躍的向上を実現するデバイス構造を提案する。
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