2022 Fiscal Year Annual Research Report
Establishment of strong light field photoscience in solids and application to materials science
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21H05017
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
田中 耕一郎 京都大学, 理学研究科, 教授 (90212034)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
柳 和宏 東京都立大学, 理学研究科, 教授 (30415757)
村上 雄太 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 研究員 (70845289)
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| Project Period (FY) |
2021-07-05 – 2026-03-31
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| Keywords | 高次高調波発生 / 極端非線形光学 / 赤外非線形分光 / 原子層物質 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高強度光電場による周期的駆動下でのフロッケ状態形成の効果を検証するため単層WSe2の励起子共鳴近傍で高次高調波発生（HHG）を観測した。通常の高次高調波スペクトルでは励起光子エネルギーの整数倍の光子エネルギーの近傍からの放射が生じるが、そこから大きく外れた励起子共鳴からのコヒーレントな放射が観測された。強度依存性や偏光特性などの検証を行うことで、励起子状態が高強度中赤外光パルス照射下でフロッケ状態を形成していること、そのエネルギーが大きく変化することによってフロッケ状態間の非断熱的な遷移が生じること、形成された励起子コヒーレンスが観測された特異な放射の起源であること、を明らかにした。さらに中赤外光強度を調整することによって非断熱遷移のレートが制御できる可能性があることを明らかにした。
また、HHGとバンド構造、フェルミレベルの三者の関係を物質横断的に理解する為、半導体(6,5)型SWCNT、MoS2、WS2、グラフェンといった試料に対して、HHGのフェルミレベル依存性の実験的解明を進めた。その際、グラフェンにおいて高次高調波のフェルミレベル依存性がまったく見られないという結果を得た。この現象を説明するために、グラフェンからのHHGのドープ量およびギャップサイズ依存性を理論的に解析した。外場強度が増えるに従いドープ量依存性が弱まること、従来の理論計算でしばしば無視されている項がグラフェンのようなギャップの小さな系のHHG計算に重要な寄与をもたらすことを明らかにした。破壊閾値の問題からグラフェンでは実験が困難であることを考慮して、直径1.4nmの半導体型SWCNT薄膜系を対象にレーザー強度・フェルミレベル依存性の研究を進めた。その結果、レーザー強度およびフェルミレベルの位置の両者がHHGに大きく影響を及ぼすことを実験的に解明し、その背景に関する理論計算を進めた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
高強度光電場による周期的駆動下では、電子状態はフロッケ描像でよく理解でき、半導体の励起子ではその共鳴エネルギーが大きく変化することが報告されてきたが、高次高調波発生（HHG）にどのように適用できるかは、実験的には明らかにされていなかった。今回、フロッケ状態形成の効果を検証するため単層WSe2の励起子共鳴近傍でHHGを観測した結果、励起子状態が高強度中赤外光パルス照射下でフロッケ状態を形成してそのエネルギーが大きく変化することによってフロッケ状態間の非断熱的な遷移が生じて形成された励起子コヒーレンスが観測されることを明らかにした。さらに中赤外光強度を調整することによって非断熱遷移のレートが制御できる可能性があることを明らかにした。これは、HHGに伴う励起子コヒーレンス生成の制御が可能であることを意味しており、フロッケエンジニアリングとして重要な成果である。が可能であることを示した初めて実験的証拠であり、秋た特異な放射の起源であることを明らかにした。 また、理論的にグラフェンからのHHGは外場強度が増えるに従いドープ量依存性が弱まること、従来の理論計算でしばしば無視されている項がグラフェンのようなギャップの小さな系のHHG計算に重要な寄与をもたらすことを明らかにした点は大きな成果である。以上から、本研究の進捗状況は当初の計画以上であると自己評価する。
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| Strategy for Future Research Activity |
京大グループでは、強相関物質の典型であるPr1-xCaxMnO3に関して、詳細な温度依存性や偏光依存性を計測することで磁性や電荷・軌道秩序の影響を明らかにする。また、これまでの計測では高次高調波の強度を観測してきたが、電子ダイナミクスの詳細を明らかにするために新たに高調波位相が観測可能なシステムの構築を目指す。さらに、HHGに加えて、高強度中赤外光と弱い近赤外光の光波混合によって生じる高次サイドバンド発生による研究を進める。高次サイドバンド生成では、弱い近赤外光の波長・偏光を制御することでHHGよりもバンド選択的に電子ダイナミクスを調べることができる。この特性を活かしワイル半金属Td-WTe2や励起子絶縁体Ta2NiSe5での特異な高強度電場下の電子ダイナミクスを明らかにすることを目指す。
都立大グループにおいては、半導体型SWCNT系におけるHHGのレーザー強度依存性を詳細に解き明かし、物理的機構を明らかにする。また、単層MoS2において、キャリア注入による五次の増大が見られた。比較のため、両極性的なキャリア注入が可能と予想されるMoSe2における高次高調波のフェルミレベル依存性を調べ、バンド構造とHHGとの関係について知見を深める方針である。
理研グループにおいては、Mott絶縁体からのHHGの詳細な理解のために、2leg Hubbard模型の数値解析を行い、HHGの振る舞いの変化を議論する。さらに、HHGの初期過程であるトンネルプロセスに関しても詳細な解析を進める。半導体・半金属からのHHGに関しては、まず、THz領域のHHGの新しい制御方法としてカーボンナノチューブにおけるAharonov-Bohm効果の活用を検討する。さらに、遷移金属ダイカルコゲナイド系の物質を対象に、第一原理計算からのパラメータ評価を介したHHGの理論解析を行う。
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[Journal Article] Unveiling the underlying interactions in Ta2NiSe5 from photoinduced lifetime change2022
Author(s)
Denis Gole, Sydney KY Dufresne, Min-Jae Kim, Fabio Boschini, Hao Chu, Yuta Murakami, Giorgio Levy, Arthur K Mills, Sergey Zhdanovich, Masahiko Isobe, Hidenori Takagi, Stefan Kaiser, Philipp Werner, David J Jones, Antoine Georges, Andrea Damascelli, Andrew J Millis
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Journal Title
Physical Review B
Volume: 106
Pages: 121106-
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Hall effect in gated single-wall carbon nanotube films2022
Author(s)
Yohei Yomogida, Kanako Horiuchi, Ryotaro Okada, Hideki Kawai, Yota Ichinose, Hiroyuki Nishidome, Kan Ueji, Natsumi Komatsu, Weilu Gao, Junichiro Kono, Kazuhiro Yanagi
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Journal Title
Sci. Rep
Volume: 12
Pages: 101-
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Formation of a Two-Dimensional Electronic System in Laterally Assembled WTe Nanowires2022
Author(s)
Hiroshi Shimizu, Jiang Pu, Zheng Liu, Hong En Lim, Mina Maruyama, Yusuke Nakanishi, Shunichiro Ito, Iori Kikuchi, Takahiko Endo, Kazuhiro Yanagi, Yugo Oshima, Susumu Okada, Taishi Takenobu, Yasumitsu Miyata
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Journal Title
ACS Applied Nano Materials
Volume: 5
Pages: 6277-6284
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Surfactant-Assisted Isolation of Small-Diameter Boron-Nitride Nanotubes for Molding One-Dimensional van der Waals Heterostructures2022
Author(s)
Shinpei Furusawa, Yusuke Nakanishi, Yohei Yomogida, Yuta Sato, Yongjia Zheng, Takumi Tanaka, Kazuhiro Yanagi, Kazu Suenaga, Shigeo Maruyama, Rong Xiang, Yasumitsu Miyata
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Journal Title
ACS Nano
Volume: 10
Pages: 16636-16644
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Continuous Color‐Tunable Light‐Emitting Devices Based on Compositionally Graded Monolayer Transition Metal Dichalcogenide Alloys2022
Author(s)
Jiang Pu, Hao Ou, Tomoyuki Yamada, Naoki Wada, Hibiki Naito, Hiroto Ogura, Takahiko Endo, Zheng Liu, Toshifumi Irisawa, Kazuhiro Yanagi, Yusuke Nakanishi, Yanlin Gao, Mina Maruyama, Susumu Okada, Keisuke Shinokita, Kazunari Matsuda, Yasumitsu Miyata, Taishi Takenobu
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Journal Title
Adv. Mater.
Volume: 44
Pages: 2203250-
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] Influence of Laser-intensity on the Fermi-level dependence of high-harmonic generation from single-walled carbon nanotubes2022
Author(s)
Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yuta Murakami, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
Organizer
he 22nd International Conference on the Science and Applications of Nanotubes and Low-Dimensional Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Influence of laser intensity on high-harmonic generation in semiconducting single-walled carbon nanotubes: Experiment and calculation2022
Author(s)
Hiroyuki Nishidome, Kohei Nagai, Kento Uchida, Yuta Murakami, Kenji Kawahara, Junko Eda, Hitomi Okubo, Yohei Yomogida, Hiroki Ago, Koichiro Tanaka, and Kazuhiro Yanagi
Organizer
The 63th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
Int'l Joint Research
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[Presentation] 印加電場による高次高調波発生のトンネリング過程の制御2022
Author(s)
西留比呂幸, 大元 幹人, 永井恒平, 内田健人, 村上 雄太, 河原 憲治, 枝 淳子, 大久保 瞳, 蓬田 陽平, 吾郷 浩樹, 田中 耕一郎, 柳 和宏
Organizer
第70回応用物理学会春季学術講演会
Int'l Joint Research
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