2023 Fiscal Year Annual Research Report
Effect of isoprene deriving Criegee intermediate to the formation of particulate matter in the atmosphere
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21K12286
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
秦 寛夫 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (00792532)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
星野 翔麻 東京理科大学, 理学部第一部化学科, 講師 (20783616)
戸野倉 賢一 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 教授 (00260034)
藤田 道也 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 助教 (20916225)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | イソプレン / クリーギー中間体 / キャビティリングダウン吸収分光法 / 不均一系化学反応 / 大気化学輸送モデル / 微小粒子状物質 / 量子化学計算 / 遷移状態理論 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
研究最終年度は、①オレイン酸（OA）薄膜上におけるオゾン（O3）と二酸化硫黄(SO2）の界面反応の計測、②イソプレン由来クリーギー中間体の一種であるメチルビニルケトンオキサイド（MVKO）とプロピオン酸の分光計測と量子化学計算による速度定数の算出、③クリーギー中間体やイソプレン由来過酸化ラジカルの領域/全球スケールでの環境影響評価、の3項目を実施した。①については、既往研究においてはSO2存在下でOAのO3酸化反応を行うと生成するクリーギー中間体がSO2により消費され、OAのオリゴマー化が阻害されると報告されている。一方で本研究では、SO2存在下においてはオリゴマー化の阻害は観測されず、OA薄膜のO3酸化反応系においてSO2の寄与はほとんど生じないことが示唆された。
②について、MVKOとプロピオン酸の反応速度定数はおよそ2×10^-10 cm3 molecule-1 sec-1が得られ、量子化学計算においても同オーダーの速度定数が理論的に得られた。既往研究により算出されているメチルオキサイドやエチルオキサイド等の他のクリーギー中間体と酢酸やギ酸等との反応速度定数も同オーダーであり、本研究結果は妥当であると結論付けた。
③について、領域大気質モデルによる日本の関東域におけるイソプレン由来を含む全てのクリーギー中間体の硫酸エアロゾル（SO42-(p)）への寄与、東アジア域におけるイソプレン由来のクリーギー中間体のSO42-(p)への寄与、および全球大気質モデルによるイソプレン由来過酸化ラジカルのSO2の直接酸化反応が地球規模のSO42-(p)生成に与える影響を評価した。結果、クリーギー中間体による関東域と過酸化ラジカルによる全球域におけるSO42-(p)生成への寄与は限定的である一方で、東アジア域におけるクリーギー中間体の粒子状物質生成への寄与は3%と大きいことを示した。
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