2022 Fiscal Year Research-status Report
Rotational energy level structure of molecules in a high energy region
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21K18143
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
長谷川 宗良 東京大学, 大学院総合文化研究科, 教授 (20373350)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
深堀 信一 東京大学, 大学院総合文化研究科, 助教 (10802142)
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| Project Period (FY) |
2021-07-09 – 2025-03-31
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| Keywords | 高強度光 / Optical centrifuge光 / 回転超高励起状態 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では高強度光を用いて回転超高励起状態を生成し，そのエネルギー準位構造を調べることを目的としている。回転超高励起状態の生成にはoptical centrifuge（OC）光が必要となる。従来の手法ではアップチャープおよびダウンチャープした二つの光を重ね合わせることでOC光を作成していたが，我々は二つのアップチャープ光を用いてOC光を作ることを着想した。我々の手法では自己位相変調（SPM）を用いることでコンパクトな装置でエネルギー効率良くOC光の生成ができると考えられ，その実現を目指して研究を進めてきた。2021年度は水および空気を媒質としたSPMによりアップチャープ光を生成したが，光パルスの空間的な強度分布が悪くOC光として使うことができなかった。今年度（2022年度）は，SPM媒質としてスクロールポンプで到達できる程度の低圧の空気を用いたところ空間的な強度分布に改善が見られた。SPMにより生成したアップチャープ光（アップチャープ光１）と，フェムト秒レーザーシステムの圧縮器の直前で取り出したピコ秒のアップチャープ光（アップチャープ光２）を混ぜることによってOC光の生成に成功した。
生成したOC光をNO分子へ照射し回転状態の励起実験を行ったが，明確な高回転励起状態の生成は確認できなかった。この原因として，アップチャープ光１のパルス幅をピコ秒程度に伸長させるために作成したストレッチャー内部において短波長側のスペクトルがレンズによって削られていたことが判明した。このため充分なバンド幅を含むOC光が生成しておらず高回転状態が生成しなかったものと考えている。またアップチャープ光１の光強度が充分高くなかったことも考えられる。現在，これらの問題を解決するためにストレッチャーの光学素子を変更しアップチャープ光１の全てのバンド幅をカバーできるOC光の生成を進めている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2022年度当初，2021年度の成果を踏まえSPM媒質を水からガラス（SF11 10cm）へ変更しバンド幅の増大を目指した。光の生成およびXFROGによる光の計測を行った。その結果，アップチャープ光１として時間幅24 ps，チャープ率 2.5 x 1023 s-2の光を生成に成功した。またアップチャープ光２についても，時間幅125 ps，チャープ率 2.6x 1023 s-2であることが分かった。これらの光を逆回りの円偏光とし時間的・空間的に重ね合わせることによってOC光を生成した。
NO分子に対して，ポンプ光として直線偏光の高強度光（100 fs, 40 uJ/pulse, 780 nm）もしくはOC光（アップチャープ光１ 0.58 mJ/pulse，アップチャープ光２ 2.74 mJ/pulse）により回転励起させ，波長可変のナノ秒レーザーにより回転状態分布をプローブした。NO分子は超音速分子線として真空チャンバーへ噴出させ，初期回転状態分布は回転量子数J = 0.5, 1.5がそれぞれ同程度の分布であることが確認された。直線偏光のポンプ光によってJ = 5.5まで回転励起したことが観測されたが，OC光を用いた場合，回転励起がほとんど観測できなかった。この理由として，アップチャープ光１のバンド幅が充分でない点、OC光の強度が弱い点，回転状態分布を計測する際のプローブ光の強度が弱い点が考えられる。
以上より，現在までの進捗状況としてOC光の生成には成功しているが，高回転励起状態を生成する性能を有していない。このため引き続きOC光の改善に努めている段階である。OC光の生成はできており，OC光の改善を行えばその後の測定方法は確立しているため回転高励起状態の観測ができる。このため研究は概ね順調に進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後はアップチャープ光１のバンド幅を充分に確保できるようにストレッチャーの光学素子を変更する予定である。具体的には、ストレッチャー内部に横方向（スペクトル方向）30 mmのシリンドリカルレンズを用いているが，特注の55 mmの長さを持つレンズに交換しバンド幅を全てカバーする。これにより，高回転励起状態を生成するために必要な充分なバンド幅を確保する。このように改良されたOC光を用いてNO分子の高回転励起状態の生成を試みる。また，ストレッチャーで使用している回折格子の回折効率が低いためストレッチャー全体のスループットが18 %となり，OC光の強度が低下し充分な光強度が確保できていない。このため，高効率の回折格子を用いて，OC光の強度をさらに高める予定である。改善したOC光をNO分子へ照射し回転励起させ波長可変ナノ秒レーザーによる共鳴多光子イオン化法により励起スペクトルを測定する。また数値計算によるシミュレーションも合わせて行う。
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| Causes of Carryover |
当初計画においては計算用PCを購入する予定であったが，本研究を遂行するにあたり有益なレーザーシステムを東京大学物性研究所から移管した。このために必要な引越し費用をPC購入の代わりに充てた。また国際会議における成果発表のための海外旅費が円安の影響などにより当初予定の２倍程度かかった。それぞれの差額は前年度の繰越金により補填した。消耗品（フラッシュランプ，光学素子）に関して現状消耗していないため購入を見送っている。このため費用が余ったが，これについては次年度の消耗品の購入に充てる予定である。
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